研究背景と挑戦：高効率エネルギーテクスチャ化ペロブスカイト/シリコン積層太陽電池の技術的ボトルネック

1. 技術潜在力と産業実践の落差

ペロブスカイト/シリコン積層太陽電池のエネルギー利用成熟した結晶シリコン生産ライン実装高出力変換効率（PCE)によって学界と産業界の注目を集めている。近年PCEの突破は主に：光管理技術の最適化、ペロブスカイト結晶品質の向上と欠陥の不動態化、正孔選択性自己集合単分子層の開発、及びペロブスカイト/電子輸送層（C60）界面不動態化戦略の進展が見られた。

しかし、既存の効率的な不動態化戦略は、平面基板の溶液プロセス、シリコン底電池に対して行う必要があることが多いカスタマイズ処理（追加研磨やピラミッドサイズの調整など）。これは工業標準シリコン技術採用したランダムピラミッド形態（高さ> 1μm、ペロブスカイト厚をはるかに超える）に本質的な衝突があり、効率的な戦略の統合が困難になるテクスチャ化シリコン基板。

2. テクスチャ化された積層電池のコア課題

大判テクスチャシリコンによるテクスチャ化ペロブスカイト/シリコン積層電池備わっているが製造コストの利点和優れた光管理効果が、有効なペロブスカイトを実施している/ C60界面不動態化において重要な技術的障害に直面し、平面デバイスと比較してオープン電圧（VOC）損失超過100 mV。

3. 性能損失の電気的メカニズム

詳細な分析によると、テクスチャ化された積層電池の性能低下は、次の電気的な問題に起因している。

• バンド不整合効果： ペロブスカイトと電子輸送層との間の大伝導帯オフセット（ΔEC、ETL）により、上部接触部におけるキャリア濃度の深刻なアンバランスが生じる、そしてこの効果はペロブスカイト全体の体積にまで広がっている

• 界面複合損失： キャリア濃度不均衡開始高界面再結合率、直接的に VOC顕著な低下

• 伝送性能の劣化： 吸収層中のキャリア濃度が制限されているないぶでんどうりつ、深刻なキャリア輸送と選択的損失をもたらし、充填係数（FF）性能がよくない

研究チームと主な成果

本研究はドイツのフロウンホフ太陽エネルギーシステム研究所（フラウンホーファー ISE)のウサマ エル ・ ラジ教授とステファン・W・グルンツ教授、アブドラ国王科学技術大学（カウスト)のステファン ・ デ ・ ウォルフ教授が共同で主導し、研究成果は国際定期刊行物に発表された 科学。研究チームは画期的な界面工学戦略の提案に成功し、工業標準テクスチャ化ペロブスカイトを大幅に向上させた/シリコン積層太陽電池の性能と安定性。

主な研究戦略

• ハイブリッド二段階ペロブスカイト堆積方法： 工業標準テクスチャ化シリコン基板との互換性

• PDAI表面処理技術： ひきこみ1,3-ジアミノプロパン二水素ヨウ化物はペロブスカイト表面処理を行い、ペロブスカイトと電子輸送層（C60）間の伝導帯がずれ、ペロブスカイト吸収層全体に電子蓄積が誘起される

研究成果と技術的見所

図4D

• コアイノベーション：電子蓄積の深層場効果不動態化メカニズム

• 従来の界面不動態化による界面複合の抑制のみの制限を突破し、PDAIペロブスカイト吸収層全体の内部に顕著な電子蓄積を誘起する

• ペロブスカイトの低減に成功/ C60界面伝導帯オフセット（ΔEC、ETL）、界面複合損失を減少

• ペロブスカイト吸収層の電気伝導率を著しく向上させ、キャリア輸送損失を大幅に減少させ、充填因子の表現を改善する

• デバイス性能のマイルストーン突破

• 電力変換効率（PCE）達 33.1%、テクスチャ化積層電池の最高値を記録

• オープン電圧（VOC）ガンダム 2.01 V、過去のテクスチャ化デバイスを排除> 100 mVの性能落差

• 充填係数（FF）大幅に向上し、伝送損失低減戦略の有効性を確認

• 工業互換アーキテクチャの性能は現在の記録保持デバイスと同等である

• 優れた安定性と産業応用潜在力

• 獲得認定済み31.6%安定PCE、実際の応用価値を示す

• PDAI処理透過はイオン移動を抑制し、デバイスの長期操作安定性を顕著に増強する

• 紅海沿岸の熱湿式屋外環境及び湿熱試験において優れたパフォーマンスを発揮し、FF和VOC損失には良好な抵抗力がある

• 戦略は異なる研究機関間で再現性を示し、産業化の実行可能性を証明する

実験手順とプロセスフロー

図4B

1. テクスチャ化シリコン底部電池の製造方法

採用250μm厚いpけい素ウェハ1 Ω·cm），利用KOH溶液は工業標準の両面ランダムピラミッドテクスチャ化を行い、形成する1〜4μm高度ピラミッド構造。オゾン湿式化学洗浄後、PECVD は技術の両面堆積特性/ドープアモルファスシリコンパッシベーション層（〜27 nm）を用いて表面と裏面にそれぞれスパッタリングITO再結合層（20nm)と完全なITO/アグ電極構造最終的にウェハレーザーを2.2×2.2 cm²または2.5×2.5 cm²基板、保持1×1 cm² ITO活性領域としてのパッド。

2. ペロブスカイト上部電池の混合堆積技術

シリコン基板のエタノール洗浄と紫外線/オゾン処理後、スピンコーティング堆積Me-4PACz正孔輸送層ペロブスカイト吸収層の採用革新的なハイブリッド2ステップ蒸発/スピンコーティング法製造：（一）きょうじょうはつPbI₂／CsX無機骨格（〜550nm），(二）どうてきスピンコーティングFAI/FABr有機ハロゲン化物溶液（尿素結晶化剤を少量含む）を調整し、FABr/FAI比例制御目標バンドギャップ（1.67 または1.70 eV）。完成したら空気中で100℃やきなまし 10 分です。

3. PDAIについてインタフェース不動態化戦略の実施

カルシウムチタン鉱層の形成後、導入コアイノベーション技術-1,3-ジアミノプロパンジヒドロヨウ化物（PDAI）表面処理。PDAIクロロベンゼンに溶解する/イソプロパノール混合溶媒中、透過性スピンコーティングまたはディップコーティング方式堆積（浸漬塗布法は良好な拡張性を示す）、その後100℃やきなまし 3 分、ペロブスカイトを実現/ C60界面の深層場効果が鈍化する。

4. 電極と光学層の構築

完了PDAI処理後、順次真空蒸発C60電子輸送層（18nm），ALDちんせきSnOₓ バッファ層（15〜30nm，80℃）、シールドスパッタリング頂部透明導電性酸化物（ITOまたは情報）、蒸発アグ上部電極（650 nm)、最後に熱蒸発MgFₓ 反射防止層（140nm）。すべての蒸発プロセスは石英結晶マイクロ天秤によって正確に監視されている。

5. 安定性評価とパッケージ

長期安定性を評価するために、PV のテープと銀ペーストは電池を接続し、工業級のパッケージ化を行う。パッケージ構造は太陽光ガラス、TPU封止剤とPIBエッジシール剤、全体が真空ラミネータ中120℃処理 20 分を確保し、優れた環境保護性能を確保します。

研究成果と特徴

じゅんフェルミエネルギーかいぶんれつ（QFLS）えいぞうぶんせき

QFLS材料を量子化するための開放電圧（VOC）潜在力は、研究者が非放射性複合損失の源を理解し、異なるプロセスが材料性能に与える影響を評価し、界面工学と材料最適化のために証拠を提供するのに役立つ。

参考ペロブスカイト薄膜の準Fermiエネルギー準位分裂（iVOC）画像表示空間の変動性が大きく、標準偏差（σ）ために38mV、平均値は1.23Vを選択して設定できます。 PDAI処理後、iVOCの空間均一性が顕著に向上し、σに減少26 mV、平均iVOC増加した20 mV達する1.25V、これはPDAI軽微な化学的不動態化特性を有する。堆積しているC60後、参照スタックのiVOC下降80 mVまで1.15Vより広く分布しています（σ = 65 mV）が、しかし PDAIパッシベーション後のスタックiVOC保持＃ホジ＃1.23V、分布もより狭い（σ = 17 mV）。

図3A参照とPDAI処理後のペロブスカイト薄膜のiVOC映像。

材料の正確な把握のためのQFLSその可能性を迅速に評価し、エンリテックのQFLS マッパー準Fermiエネルギー準位分裂測定器は理想的な選択である。非常に速いスピードで（QFLS画像がありません 3 秒、仮想 J-V曲線未満 2 分）直感的なQFLS画像を可視化し、測定するiVOC、仮想 J-V、PLQY のおよびEL-EQEなどの重要なパラメータがあります。これは研究者が材料効率の限界を迅速に予測するのに役立つだけでなく、可視化方式を通じて材料の品質と準費米のエネルギーレベル分布を一目で見ることができ、研究開発効率を大幅に向上させることができる。

J-V のきょくせんそくてい

太陽電池を直接評価するための重要な性能パラメータ。ダミーJ-V（偽J-V）曲線はデバイスの直列抵抗を量子化するために使用される（RS）および伝送損失。

透過性PDAIストラテジー PCEから29.1%昇格先32.3%を選択し、 VOCから1.83Vに増加1.94 V，FFから79.4%に昇格81.6%。記録されたデバイスはさらに 33.1%のPCE和2.01 VのVOC。

ダミーJ-V の測定表示、PDAI処理後、擬似充填因子（pFF）と実際FFの違いを参照デバイスの6%大幅に減少3%を選択します。また、パワーポイント（MPP）の直列抵抗（RS）からも 6 オウム-平方センチメータを 3 オウム-平方センチを選択します。これは、PDAI主にキャリア密度を調整することにより、RSの非オウム貢献により、伝送損失が減少した。

図4D 積層太陽電池のJ-V のカーブPCE達する33.1%，VOCために2.01 V、本研究戦略の性能上の突破を明らかにした。

図3E 参考とPDAIパッシベーション積層太陽電池のJ-V の、偽J-V のと導出J-V の曲線、直感的PDAI縮小方法pFFとFF間のギャップは、伝送損失を低減する上での有効性を証明している。

図 S17A さらに、PDAI処理となしPDAI処理されたデバイスの順走査および逆走査下のJ-V の曲線とその詳細な光起電力パラメータ、明確に示したPDAIにVOC、FF和PCE上へのアップグレード。

正確にJ-V の曲線測定、特にペロブスカイトなどの次世代太陽電池/シリコン積層電池、エンリテックの SS-X AM1.5G型ひょうじゅんスペクトル太陽光シミュレータ 提供可能A+レベルスペクトル精度と優れた安定性。組み合わせる IVS-KA6000型総合テストソフトウェア、順方向のみならず/逆IVスキャンとマルチチャネルテスト、さらに備えるNREL漸近検出機能。SS-X結合SS-IRIS技術、スペクトルを変えないで自動的に光強度を調整することができて、支持サン・ヴォックなどの複雑なテストがあります。

EQE測定

測定は、異なる波長の光照射下での太陽電池の電流収集効率を決定し、積層電池の各サブ電池間の電流整合状況を評価するために使用される。

PDAI処理後、デバイスの たんらくでんりゅうみつど（株式会社）不変のまま、この結果とEQE反射率測定結果と一致した。研究チームはペロブスカイトのバンドギャップを1.67 eVに合わせる1.70 eVを使用して、より良い電流整合を実現し、これによりデバイス性能がさらに向上します。EQE曲線の安定性も間接的にデバイスの長期安定性が影響を受けていないことを証明した。

図 S17B 参照とPDAI処理デバイスのEQE測定結果、両者のスペクトル応答曲線が類似していることを示し、支持した株式会社一貫した観察を保つ。

図 S17C 対応する反射率測定結果を示し、さらに光学管理面の比較性を検証した。

図 S23A 異なるバンドギャップ（1.67 eV和1.70 eV）デバイスのEQE測定は、バンドギャップ調整がペロブスカイトサブ電池のスペクトル吸収端にどのように影響するかを強調し、電流整合を達成する。

エンリテックの QE-R量子効率測定システム 光起電力研究における信頼できるツールであり、その再現性と精度で、超 500 光起電力研究所は1,000複数編SCI の論文の引用には、「自然」、「科学」などの旗艦定期刊行物が含まれている。QE-Rシステムは特に二重独立位相同期増幅器を設計し、多接合太陽電池の量子効率を正確に測定することができ、ペロブスカイトを含む/結晶シリコン積層太陽電池。提供EQE、IPCE、SR、IQEや反射率など多くのデータを用いて、電流積分計算を行うことができる。

UPS のとAM-KPFM測定

紫外光電子分光法（UPS）薄膜解析のための仕事関数（Wf）及びイオン化電位（IP）ペロブスカイトを研究するために/ C60インタフェースのバンド整列。振幅変調ケルビンプローブ力顕微鏡（AM-KPFM）仕事関数の変化を検証し、表面電位分布の均一性を観察するために使用される。

UPS の測定表示、PDAIパッシベーション後のペロブスカイト薄膜仕事関数（Wf）参考サンプルより増加しました270 メイボルト(から4.49 eV増加4.76 eV）。イオン化電位（IP）の変化は双極子の形成を示している。この双極子形成はC60界面におけるバンドオフセットは、参照サンプルの180 mV最小化70 mV。AM-KPFM結果も表示されますPDAI処理後の表面電位分布はより均一になった。

図2A 参照とPDAI処理フィルムの二次電子遮断領域のUPS の測定結果

図2C 参考とPDAI処理フィルムとC60のバンド図。

図 S9G すると透過するAM-KPFM測定結果は参照とPDAI薄膜の仕事関数分布を処理する。

DFT の計算

計算は理論面から深く理解するために用いられるPDAI分子がペロブスカイト表面に双極子を形成する機構とその方向。

DFT のコンピューティング開示PDAI分子は 8.27 Dの双極子モーメント。研究によると、PDAI有機富化ペロブスカイト表面（本研究で用いた混合蒸発/スピンコーティング法による表面）が相互作用すると、指向を誘導するC60の正双極子を選択することで、仕事関数が増加します。これは実験的に観測された仕事関数の増加傾向と一致している。

図2D 表示されたPDAI分子の化学構造と静電ポテンシャル図。

図2F 展示されていましたPDAI有機端末とMAPbI3相互作用後の最適構造と誘導電荷密度の違い。

図2G 表示されるPbI2型端末とマイ端末MAPbI3有無PDAI場合の計算仕事関数。

時間解析PL（TRPL）過渡吸収スペクトルと（TA）

時間解析光ルミネセンス（TRPL）解凍界面電荷移動と界面電荷再結合のための競合プロセスを測定する。かときゅうしゅう（TA）スペクトルはナノ秒時間スケールのキャリア動力学と非放射トラップ状態信号を詳細に研究するために使用される。

がつくC60の参考サンプルであり、その微分寿命は〜1 μsプラットフォーム期間に達し、無に比べてC60の参照試料は1桁減少し、界面再結合が動力学を主導していることを示している。それに比べて、経PDAI処理され、C60のスタックは、微分寿命プラットフォーム期間が約〜10 μs、なしC60の時刻を決める〜13 μs、これは強く示していますターゲットスタックにおけるインタフェース複合体の大幅な減少。TA測定結果はさらに、参考サンプルに存在する長寿命浅トラップキャリア信号が、PDAI処理後に消える。PDAIリファレンスの操作/ C60スタックTAバンドギャップ漂白加重平均キャリア寿命は、27 nsに増加53 ns、確認VOC改善の主な原因は界面再結合の減少である。

図3B 参照とPDAIフィルム処理の時間解析PL減衰曲線

図 3D 過渡吸収測定における参照とPDAIフィルムのバンドギャップ漂白減衰曲線を処理する。

太陽 VOC測定

開回路条件下で行い、電荷抽出を回避し、得られる擬似J-V の曲線は伝送損失がないと考えられ、全直列抵抗の量子化に用いることができる（RS）。

測定の結果、擬似充填因子（pFF）保持＃ホジ＃85%変わりませんが、 pFF-FF差異は、PDAIパッシベーション素子における参照素子の6%に減少3%。したがって、パワーポイントでは（MPP）の直列抵抗（RS）計算値が著しく低下し、から 6 オウム-平方センチ 3 オウム-平方センチ。異なる動作電圧で評価するRS、ターゲットデバイスは小さな傾斜を示し、強調PDAI主にキャリア密度を透過的に調整することで、RSの非オウム貢献。

図3E 参考とPDAIパッシベーション積層太陽電池のJ-V の、偽J-V のと導出J-V の曲線。

図S14 参考とPDAI異なる動作電圧における処理装置のRS曲線。

バイアス補助電荷抽出（BACE）測定

太陽電池中のモバイルイオンの濃度を定量化するために使用され、これはペロブスカイトデバイスの長期的な動作安定性を理解する上で重要である。

安定性試験後、参照デバイスのモバイルイオン濃度（6.5×10^17cm）⁻³)ターゲットデバイス（2.6×10^17cm）⁻³)の3倍近く。これが参照デバイスの劣化を加速させる明確な理由である可能性があります。その結果、PDAIへんせいペロブスカイト/ C60界面はイオン移動を効果的に固定することができ、それによってデバイスの動作安定性を高めることができる。

図 S26A、B 代表的な参照太陽電池とPDAI安定性試験前後の不動態化太陽電池のBACE測定結果

その他の特徴

屋外安定性と湿熱試験 実際の動作環境におけるデバイスの長期信頼性を検証する。PDAI不動態化装置は紅海沿岸の屋外環境で安定性を示し、湿熱試験でPCE初期パフォーマンスに対する保持率73.7%昇格先83.4%、顕著な向上FFとVOC減衰抵抗力（図4F、図S27）

X放射線光電子分光法（XPS） 確認PDAIペロブスカイト表面における分子の吸着と化学的相互作用に成功した。検出されましたPDAI分子特徴信号、C-Nキー信号の増強、N 1s、Pb 3d和I 3dコア準位の低結合エネルギーへの変位、確認PDAIペロブスカイト表面と有効な相互作用が発生する。（図S5A-D）

構造特性評価（XRD、GIWAXS、STEM） 検証PDAI処理はペロブスカイト結晶構造の完全性に影響しない。システム中に低次元ペロブスカイト相が形成することを確認し、3Dペロブスカイト構造は界面で一定のままであり、PDAI処理はペロブスカイト形態に顕著な影響を与えなかった。（図S6A-G、図S7C-E）

走査電子顕微鏡（SEM） デバイス断面形態及びペロブスカイト薄膜表面構造を観察した。各層の構造がはっきりしていることを確認し、PDAI添加によりペロブスカイトの見かけ上の結晶粒サイズは変化せず、良好な薄膜共形性を維持した。（図4B、図S8A-B）

テラヘルツスペクトルと空間電荷制限電流（SCLC の） キャリア移動度と欠陥密度を測定し、導電率向上機構を理解する。キャリア移動度は近いレベルを維持する（16.5-18.5 cm²/Vs）、電子濃度の増強は直列抵抗低下の根本原因となり、欠陥密度は1.55×10^15降下1.15×10^15 cm^-3。（図S15、図S16A-B）

研究結論と成果まとめ

研究成功開発の基礎1,3-ジアミノプロパンジヒドロヨウ化物（PDAI）の不動態化戦略により、工業標準テクスチャ化ケイ素基ペロブスカイトを著しく向上させる/シリコン積層太陽電池の効率と安定性。

きろくそしせい

デバイス実装33.1%の光電変換効率（PCE） 和2.01 Vオープン電圧（VOC）を選択し、認証定常状態PCE達31.6%これにより、テクスチャ化シリコンベース積層電池の性能は現在の平面型積層電池の記録と同じになり、複雑な工業基板上で効率的な不動態化を実現する可能性を証明し、高表面積による不動態化の挑戦を克服した。

コアイノベーション：深層電界効果不動態化メカニズム

PDAIとうかしごとかんすうこうがく ペロブスカイト/ C60界面誘起正双極子モーメントは、伝導帯オフセット（ΔEC、ETL）参照デバイスの180 mVターゲットデバイスの70 mV。重要な突破点は「深層電界効果の不動態化」にある 電子蓄積をペロブスカイト吸収層体材料全体、吸収層内の平均電子濃度をアナログの1×10^14昇格先4×10^15センチメートル^-3。これは顕著です吸収層の導電性を高め、キャリア輸送損失を低減、充填因子になる（FF）改善された主な駆動力。

優れた長期安定性

紅海沿岸におけるデバイスの屋外環境 連続動作超過1000時間安定出力を維持し、湿熱試験（85°C、85%RH、1000時間）において、PCE初期パフォーマンスに対する保存率73.7%昇格先83.4%。PDAI処理が有効こていペロブスカイト/ C60界面上のイオン移動、モバイルイオン濃度を大幅に低下させ、デバイスの動作安定性を根本的に改善した。

工業化応用潜在力

この戦略は工業と互換性があるハイブリッド二段階堆積法大ピラミッドサイズのテクスチャ化シリコン基板に適しています。研究が検証された透過性しんせきひふくほうちんせきPDAIの拡張性があり、その作用機序により、複数のペロブスカイト組成物の中で性能を向上させることに成功した。

文献参照Science _ DOI：10.1126/science.adx 1745

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