研究の背景と課題

ペロブスカイト太陽電池（PSC）小面積デバイスでは画期的な進展を見せているが、大面積モジュール（PSM）の性能ボトルネックは依然として商業化の重要な障害である、その根本的な問題は大面積ペロブスカイト薄膜の品質制御の困難さ。

実験室の不活性環境下の小面積製造に比べて、大面積製造は複雑な結晶動力学制御と厳しい環境課題に直面しているを使用すると、バッテリからモジュールへの著しい効率損失が発生します。主な課題：

1. プロセス制御の複雑さ：溶液の調製は前駆体濃度、溶媒特性及び製造工程パラメータの精密な調和に関連し、これらの要素の相互作用は緻密で均一な薄膜を形成することに挑戦性を持たせ、大面積の製造工程に必要な広い操作窓を制限した。

2. 材料安定性矛盾：メチルアミジン（FA）またはセシウム（Cs）置換揮発性メチルアミン（MA）は熱安定性を高めることができるが、無MAのFACペロブスカイトは不良な中間相を生じやすく、結晶挙動が制御しにくい;過剰Cs結晶粒の微細化と結晶性の低下を招く。さらに、FA+イオンの大きいサイズは薄膜中に有害な残留歪を生じやすい。

3. かんきょうかんど：空気中の湿気と酸素はハロゲン化鉛ペロブスカイトに対して高い反応性を有し、破壊性相転移と構造崩壊を引き起こし、デバイスの安定性に深刻な影響を与える可能性がある。

4. 研究策略局限：既存の成分調整、添加剤工程などの方法は単一の面に集中し、結晶化制御と環境安定性を同時に解決する統合戦略の欠如を使用して高品質の大面積を製造することができるFACペロブスカイト薄膜は依然として重大な技術的課題である。

研究チーム

この研究は華中科学技術大学陳炜チーム学術誌に発表する《先進エネルギー材料》。研究チームは二機能添加剤の導入を提案した——メルカプトアセトアミド（メルカプトアセタミド、MAA）の革新的な戦略大規模製造におけるペロブスカイト薄膜の品質制御と環境安定性の二重の課題を同時に解決することを目的とする。

MAA添加剤の核心作用機序次の項目があります。

• けっしょうどうりきがくちょうせい：結晶化速度を遅らせ、プロセスウィンドウを広げ、大結晶粒の形成を促進し、結晶方位を改善する

• 欠陥不動態化と品質向上：空孔欠陥を有効に不動態化し、薄膜の均一性と結晶性を高める

• 環境保護機能：強い還元性により、ペロブスカイト薄膜を空気環境下で加水分解と酸化損傷から保護する

透過性MAAペロブスカイト成分との多重相互作用により、この戦略は成功裏に実現された結晶制御と環境安定性の協同最適化、大面積高品質ペロブスカイト薄膜の製造に有効な解決策を提供した。

実験方法と研究フロー

図6a

研究以二機能添加剤メルカプトアセトアミド（MAA）コアとして、小面積デバイスから大面積モジュールまでの完全な技術路線を確立し、理論計算と結合して作用メカニズムを深く解析した。

1. クリティカルマテリアルシステム：採用FACペロブスカイト系（FAI、PbI₂、CsBr の)、組み合わせC60電子輸送層、ポリ-4pacz自己集合単分子層、および革新的に導入されたMAA二機能添加剤

2. プロセス技術コース：

l 基板処理と機能層の調製：フリーインプリメンテーション基板を標準的に洗浄した後、順次堆積するニオックスホール輸送層とSAMインタフェースレイヤ

l カルシウムチタン鉱層の調製：異なる濃度をMAA前駆体溶液を導入し、ブレードコーティング法、真空処理及び熱アニールにより高品質の薄膜を形成する

l デバイスの完全化：順次製造PEAI不動態化層、C₆₀BCPについて電子輸送層及びCu電極。金属電極を除いて、すべてのプロセスは空気環境下で完成した

3. スケール検証：プロセスの拡張に成功しました5×5センチメートル和14×14センチメートル大面積基板、レーザースクライブ技術を通じてサブ電池の直列相互接続を実現し、モジュール幾何充填因子は96%。

4. 理論と性能の検証：結合密度汎関数理論（DFT の）計算解明MAA欠陥抑制機構、そして光熱と湿熱条件下の長期安定性試験を行い、添加剤の効果を全面的に検証した。

特徴付け方法と成果

じゅんフェルミエネルギーかいぶんれつ（QFLS）

準フェルミエネルギー階層分裂（QFLS）は材料の開放電圧潜在力を測定する重要な指針であり、同時に非放射複合損失の源を明らかにすることができる。本研究の透過光ルミネセンス量子収率（PLQY の）を測定して定量評価MAA欠陥不動態化効果。

その結果、経MAA処理されたペロブスカイト薄膜PLQY の最大値0.94%、対照群よりはるかに高い0.25%。これは薄膜内の非放射再結合が著しく減少し、デバイス性能、特に開放電圧（VOC)のアップグレードを行います。に基づいてPLQY の値の計算、ΔQFLS増加した34.04 メオヴ、これは完全なデバイスとVOCの増加幅が一致している。

図4g。ガラス基板にペロフスカイトフィルムのPLQY値は、ガラス基板に沉積するMAAがないまたは含まれている。

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J-V のきょくせんそくてい(電流-でんあつきょくせん)

J-V の曲線太陽電池及びモジュールを直接測定するための光電変換効率（PCE）、短絡電流密度（JSC）、開放電圧（Voc）およびフィルファクタ（FF）。

結果：

◦ 小面積デバイス： 最適化されたMAA処理小面積ペロブスカイト太陽電池（有効面積0.09 cm²)、実現しました25.52%のPCE、具体的なパラメータはJsc 24.76 mA センチメートル⁻²、VOC 1.203 V和FF 85.68%。対照群デバイスのPCEために23.46%、要因VOC和FFの顕著な低下が見られた。さらに、MAAデバイスのヒステリシス指数（Hインデックス)は、0.63%、対照群より顕著に優れた2.17%

◦ 中型モジュール： プロセスをに拡張11.09 平方センチメートルのモジュール、MAA処理モジュールは逆走査で実現された 22.87%のPCE（安定しているPCEために22.48%)、そのVOCために5.952V、Jsc 4.70 mA センチメートル⁻²、FF 81.75%を使用して、再現性の良さをアピールしています。モジュールHインデックスために1.48%、対照群は2.61% [S5]。

◦ 大面積モジュール： より広い面積（113.00 cm²）のモジュールで、MAA扱うデバイスも実現 20.18%のPCE。

図6b。コントロールおよびMAAのためのチャンピオンPSCのJ-Vカーブ

図6c。チャンピオンPSMのI-V曲線、MAA修正なしまたは含まれる（開口面積11.09 cm2、5サブセル）

図6f。MAA修正のチャンピオンPSMのI-V曲線（アーパーチャー面積113.00 cm2、14サブセル）

太陽電池の効率測定において、エンリテックのSS-X AM1.5G型ひょうじゅんスペクトル太陽光シミュレータ提供安定かつ正確なAM1.5G型光源、その A+スペクトルレベル新型太陽電池（ペロブスカイトなど）の確保/シリコン積層電池）の正確な特性評価。

外部量子効率（EQE）スペクトル

EQEスペクトル測定用異なる波長の光照射下で入射光子を電子（電流）に変換する素子の効率を評価するをクリックして確認できます。J-V の測定されたJSC値を設定し、異なるスペクトル範囲におけるデバイスの応答特性を提供します。

その結果、デバイスのEQEスペクトル積分 JSC値は23.73 mA センチメートル⁻²、およびJ-V の測定結果は一致した。(図S24)

太陽電池の量子効率分析について、エンリテックのQE-R量子効率測定システムグローバル1,000複数編SCI の論文の信頼の選択。提供 EQE/IQE/IPCE/SRテスト能力を備えている 300〜2500nmの広い波長範囲和より高い99.5%の繰り返し。

その他の特徴

薄膜形態と結晶構造解析（SEM、AFM、XRD、GIWAXS） 評価MAAペロブスカイト薄膜の微細構造に対する影響。MAA導入後の結晶粒径は199 nm増加386nm、フィルム粗さが低下、(100)結晶方位の優先配向が強化され、残留引張歪が顕著に軽減された。（図2a-i）

キャリア動力学解析（PL、TRPL、FLIM） 欠陥不動態化効果と電荷輸送特性を評価した。MAA処理後PL強度は著しく増強され、キャリア寿命は366.9 ns延長867.1 ns，FLIM の界面電子抽出効率の向上を示す。（図4d-f）

バンド構造と表面電位（UPS、KPFM） 分析MAAエネルギー準位整列に対する制御作用。MAA処理は仕事関数を上に移動させ、伝導帯の底を相応に上に移動させ、薄膜はより強いn型フィーチャー、KPFM表面電位分布がより均一であり、電荷輸送に有利であることを示した。（図4a～c）

結晶動力学のリアルタイムモニタリング(その場光学顕微鏡,げんいPL） 追跡MAA結晶化過程の制御メカニズム。MAA結晶化速度を著しく遅らせ、プロセスウィンドウを拡大し、アニール中PL強度の持続的な向上はフィルム品質の改善を示している。（図3a-h）

理論計算の検証（DFT） はっきりと述べるMAA欠陥抑制の分子機構。計算結果表示MAA吸着後の空孔欠陥形成エネルギーが向上し、効果的に抑制するVPb の、VI、VFAなどの欠陥が形成される。（図4h）

熱安定性と抗酸化性(その場温度変化XRD,質量分析) 評価MAA材料の安定性に対する保護作用。MAA薄膜の熱分解温度は160℃昇格先180℃、還元を備えるI2ために私は⁻の能力を発揮し、前駆体の酸化を効果的に抑制する。（図5a-i）

長期運用の安定性(光熱/湿熱試験) 実用環境におけるパッケージデバイスの耐久性を検証する。光熱条件下1120時間後に保持94.5%効率、湿熱条件下550時間後に保持95.6%効率性。（図6g-h）

結論

研究チームは開発に成功したメルカプトアセトアミド（MAA）二機能添加剤戦略、系統的に大面積ペロブスカイト太陽エネルギーモジュール製造における結晶制御と環境安定性の挑戦を解決した。

核心技術の突破：

1. 結晶動力学の最適化：MAA結晶化速度を遅らせてプロセスウィンドウを拡大し、結晶粒サイズは199 nm大幅に増加386nm，(100)結晶方位の優先配向が強化され、残留歪が大幅に軽減された。

2. 高効率欠陥不動態化：キャリア寿命366.9 ns延長867.1 ns，PLQY のから0.25%昇格先0.94%，DFT の計算確認MAA空孔欠陥の形成を効果的に抑制する。

3. バンド制御と電荷輸送：仕事関数スレーブ-4.85 eV調整先-4.64 eV、ガイドテープの底上げ促進n型特徴、表面電位分布がより均一になり、界面電子抽出効率が向上する。

4. 環境の安定性の向上：熱分解温度160℃昇格先180℃以上MAAの還元特性は前駆体の酸化を効果的に抑制し、材料の本質的な安定性を強化する。

5. デバイス性能：

• しょうめんせきPSC達成する25.52%高効率

• 11.09 平方センチメートルミニモジュール実装22.87%のPCE（安定効率22.48%）

• 113.00 cm²大面積モジュール達成20.18%のPCE

長期安定性表現が優れている：光熱条件1120時間後に保持94.5%効率、湿熱条件550時間後に保持95.6%効率

文献参照：Advanced Energy Materials _ DOI：10.1002/aenm.202502193より

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