研究の背景と課題

•高効率エネルギーペロブスカイト太陽電池の課題の核心： 金属ハロゲン化物ペロブスカイトはその光電特性のため、太陽電池の性能を大幅に向上させているが、PSCの電力変換効率（PCE）理論の限界に近づいているが、その最適化プロセスにはまだ顕著な障害がある。

•小分子ホール選択性材料の固有問題：

。 均一堆積と分子凝集問題： 従来の小分子ホール選択性材料、特に溶液の製造工程では実現が困難であるきんいつちんせきかつ有効分子凝集の抑制を選択します。たとえば、一般的なMe-4PACz分子は溶液中で顕著に凝集し、その粒径は貯蔵時間とともに顕著に増大する。

。 効率性、再現性、安定性の負の影響： この不均一堆積と分子凝集問題は、電池の効率、再現性および長期運用の安定性重大な損害をもたらす。

。 工業化と大規模な生産を阻害する： 分子凝集は前駆体溶液のそうさじゅみょうも、深刻な障害となっている工業規模の連続化プロセスああ、これはPSC商業化への鍵となる挑戦。

•エネルギー損失と欠陥問題：

。 カルシウムチタン鉱層と基板との界面における小分子材料のけっかんけいせいおよび界面電荷輸送効率の不足が、招いたひほうしゃふくごう、さらにデバイスのオープン電圧（VOC）と全体的なパフォーマンスを提供します。

。 既存デバイスの準フェルミエネルギー階層分裂（QFLS）値が高くない場合があります。エレクトロルミネセンス量子効率（EL-EQE）は相対的に低く、これはデバイス内部のエネルギー損失と欠陥密度を直接反映している。

研究チームと重点成果

図3i

この研究は香港都市大学化学学部朱宗龍（Zonglong Zhu）教授、かつて知っていた（Xiao Cheng Zeng）教授および華中科学技術大学化学・化学工学院李忠安（李中安）教授チーム、国際トップレベルの定期刊行物に発表 自然 光子。

ペロブスカイト太陽電池（PSC）におけるホール選択性接触層材料の分子凝集と堆積不均一問題、及びそれによる効率、再現性と安定性の低下などの挑戦、研究チームは1種を開発し、共堆積した新型のp型小分子D4PAペロブスカイト薄膜と同時に形成する、D4PA分子設計の鍵はその分子内にあるC–Cカップリング。このカップリング設計により、D4PAペロブスカイトや基板と強固なマルチポイントアンカ相互作用、界面電荷輸送を効果的に増強し、カルシウムチタン鉱層内部の欠陥形成を抑制する、 同時に、C–Cカップリング導入空間抵抗によりD4PA歪んだ分子配座を呈し、分子の凝集を効果的に抑制する。

採用D4PAの設備は小面積設備で実現された 26.72%の認証電力変換効率（PCE）和26.14%の認証最大電力点追跡（MPPT）効率性。

有効面積が10.86センチメートル2 のミニモジュールで、PCE達する23.37%、資格認定MPPT の効率的22.66%。このデバイスは最大電力点で連続して動作する2,500時間その後も維持初期効率の97.2%以上。

実験過程と手順

図3f

· 新型ホール選択性材料の合成に成功：まず多段階有機合成反応を通して、コア材料の製造に成功した D4PAぶんし。

· 前駆体溶液の処方を最適化して共沈を実現する：実現のためにD4PAペロブスカイト薄膜との共沈により、研究チームは特定の濃度の D4PA（小面積デバイスは0.35ミリグラム/ミリリットル、ミニモジュールは0.32 mg/mL）ペロブスカイト前駆体溶液に直接混入、含有量を形成するD4PAのペロブスカイトインク。この手順により、D4PAカルシウムチタン鉱層に均一に分散して溶け込むことができる。

· 高効率エネルギー小面積デバイスの製造実現：洗浄して前処理するITOガラス基板後、D4PAのペロブスカイト前駆体溶液を用いてスピンコーティング法ITO基板上、スピンコーティング回転数と反溶媒の滴下時間を制御することにより、均一なペロブスカイト薄膜を形成し、その後、熱アニール処理を行う。次に、電子輸送層を順次蒸着（C60、BCP）及び銀電極を用い、金属シールドを用いて定義0.0412平方厘米のデバイス面積です。

· 拡張性モジュール・プロセスの検証：検証のためD4PA大面積プロセスにおける応用可能性について、研究チームはペロブスカイト前駆体処方を調整し、大規模生産により適したかきぬり（ブレードコーティング）を含むD4PAの溶液をITOガラス基板上。コーティング後に熱アニールを行い、同様に後続電極層を蒸着する。モジュールを形成するために、ユニットを定義するために2回のレーザースクライブも行われた。

· 長期的な安定性とパフォーマンスの包括的な評価：製造された小面積デバイスとミニモジュールは窒素雰囲気手袋箱内にあり、模擬太陽光下で行いましたJ-V の曲線、EQE和MPPT のとうせいのうしけんまた、パッケージ化されたデバイスに対して数千時間にわたって MPPT の連続操作安定性試験を使用して、長期運用の信頼性を評価します。

特徴付け方法と結果

じゅんフェルミエネルギーかいぶんれつQFLS

ペロブスカイト薄膜中の非放射再結合損失を定量化し、デバイス内部で実現できる最大開放電圧を直接反映する（VOC）。QFLS値は光ルミネセンス量子収率（PLQY） 及び暗放射再結合飽和電流密度（J0、ラッド）計算に入れる。

D4PAベースデバイスのQFLS常に高い値Me-4PACzベースデバイス、これはさらに実証されたD4PA有効よくせいけっかんそして非放射再結合の改善をオフにします。100mW cm^-2 照明の下で、デバイスのVOCとQFLS間の差はほとんど無視でき、界面電圧損失が極めて低いことを示している。

図4e:表示されたMe-4PACz和D4PAペロブスカイト薄膜の異なる光照射強度におけるQFLS曲線。

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電流-でんあつとくせいJ-V の曲線

太陽電池全体の光電変換性能を評価する。使用する光科学技術エンリテックのキセノンランプ太陽光シミュレータ（SS-F5）あ、今SS-X）、校正光強度は100mW cm^-2を選択し、キースリー 2400ソーステーブル順方向に進む（-0.1Vまで1.35V）と逆走査（1.35Vまで-0.1V)を測定した。ミニモジュールの場合、スキャン範囲は-0.1Vまで6.2V。

l 小面積デバイスの性能が大幅に向上：D4PAベースPSC実現した26.83%の効率的率（認定26.72%）、これは顕著に優れているMe-4PACz参照デバイスの24.97%を選択します。D4PAデバイスのかいほうでんあつ（VOC）達する1.200V（認証値1.197 V）、短絡電流密度（株式会社）ために26.11 mA センチメートル^-2（認証値26.21 mA センチメートル^-2）、フィルファクタ（FF）ために85.63%（認証値85.17%）。

l モジュールレベルのパフォーマンス検証：有効面積が10.86平方センチメートルのペロブスカイトミニモジュール上で、実現した PCE 23.37%および認定されたMPPT の効率22.66%あ、検証しましたD4PA拡張可能なプロセスにおける可能性。

図3a:使用状況の表示Me-4PACz和D4PAとしてHSCの最適性能素子のJ-V の曲線。

図3b:表示D4PAベースデバイスの認証J-V の曲線。

図3g:展示されていましたD4PAベースミニモジュールのJ-V の曲線。

外部量子効率EQE

太陽電池が異なる波長で入射光子を電子電流に変換する効率を測定し、デバイスの短絡電流密度を計算するために使用することができる（株式会社）をオフにします。高感度EQE デバイスの暗放射再結合飽和電流密度の評価に使用できる測定（J0、ラッド）を選択します。光科学技術エンリテックのQE-R EQEシステム外部量子効率測定を行う。高感度EQE 使用する光科学技術エンリテックのPECT-600型システム(現FTPS）、電流はロックアンプを介して増幅され、変調される。

D4PAきほんわMe-4PACzベースデバイスのEQEスペクトルはその統合電流密度が類似していることを示した。高感度EQE測定表示、D4PAデバイスの J0,ラッドために5.41 × 10^-21mA センチメートル^-2、明らかに低いMe-4PACzデバイスの9.87 × 10^-21mA センチメートル^-2、これはD4PAデバイスの非放射再結合を効果的に低減する。

図3e:表示されるMe-4PACz和D4PAデバイスのEQEスペクトル。

図53:表示されたMe-4PACz和D4PA基PSCの高感度EQE曲線。

エレクトロルミネセンス量子効率EL-EQE

エレクトロルミネッセンスモードにおける直接量子化素子のエネルギー損失、高EL-EQE値は、デバイスの非放射再結合損失が低いことを示します。透過性光科学技術エンリテックのELCT-3010型きぐ(現REPS）外部電圧を印加する/電流源を測定する。

D4PA基PSCのEL-EQEガンダム 15.25%、はるかに高いMe-4PACzの6.23%。これは証明しましたD4PAデバイスのエネルギー損失を効果的に低減する。

図4f:比較したMe-4PACz和D4PA基PSC発光ダイオードモードでのEL-EQEスペクトル。

最大パワーポイント追跡MPPT の安定性テスト

パッケージデバイスを評価し、太陽光照射を連続的にシミュレーションしている（1 太陽）の下で、最大電力点で継続的に動作する長期動作安定性。カプセル化されたPSC空気雰囲気、室温において、1太陽の等価性LED のランプの下で動作します。使用するたでんいさけい最大電力ポイントの出力を追跡し、ISOS-L-1プロトコル。

D4PAベースデバイスは動作安定性を示し、最大電力点で連続的に動作する 2,500時間後も初期効率を維持できる97.2%以上、対照デバイスよりはるかに優れている（2,500時間後に残るのは82.7%）。

図3i:最大電力点でのパッケージデバイスの連続性を示すAM 1.5グラムシミュレーション太陽光の正規化PCE変遷。

その他の特徴

密度汎関数理論計算（DFT）計算) 予測の計算D4PA分子立体配座と界面結合挙動、結果はD4PA二重部位を介したアンカーと低分子間結合エネルギー（-1.5 eV vs Me-4PACz）の-2.356 eV）分子凝集を効果的に抑制する。（図2g）

X放射線光電子分光法（XPS） 材料表面の化学状態を分析し、D4PAフィルム中Pb の特徴ピークの顕著なシフトはカルシウムチタン鉱層とのより強い界面相互作用の存在を確認した。（図2a）

フーリエ変換赤外分光法（FTIR） 温度によって追従分子の振動モードが変化する、D4PAのP=O振動ピークは低温で変位して安定しており、早期に強い結合が形成されていることを示している。（図2c）

ケルビンプローブ力顕微鏡（KPFM） 表面電位分布を測定する、D4PA薄膜は加熱後も均一で安定な表面電位を維持し、ITO結合熱安定性が向上する。（図15）

飛行時間二次イオン質量分析（TOF-SIMS） 要素の深さ分布を解析し、P+シグナルディスプレイD4PA界面に集まるのではなく、カルシウムチタン鉱層全体に均一に分散する。（図1b）

ダイナミック光散乱（DLS） 溶液中の分子凝集挙動を監視する、D4PAに12時間後の粒子径は62 nm増加102nm、著しく下回るMe-4PACzの211nm増加405nm。（図2i）

すれすれ入射広角X放射線散乱とXせんかいせつ（GIWAXS/XRD） 薄膜結晶構造を特徴づける、D4PA低いQ値領域の散乱強度は明らかに弱まり、高度に無秩序なアモルファス相構造を形成した。（図24）

偏光依存Ramanスペクトル 分子配列配向を検出し、さらに確認するD4PA独特の構造は分子秩序スタックを抑制する。（図27）

光ルミネセンスマッピングと時間分解光ルミネセンス（PL）写像/TRPL） 電荷抽出効率を評価し、D4PAフィルムはより均一な低強度を示すPL分布、キャリア寿命の顕著な短縮はホール抽出効率の向上を示している。（図4a～c）

トラップ状態密度解析（tDOS）分析) トラップ状態密度を定量化し、D4PA深層トラップ領域におけるベースデバイス（0.4-0.5 V）表示が低いtDOS、有効な不動態化深層欠陥を確認した。（図4d）

結論

研究透過導入新型のp型小分子D4PA、ペロブスカイト太陽電池（PSC）分野で画期的な研究成果が得られ、顕著に向上した効率性、安定性、プロセス実行可能性。

· 独特な分子設計と作用機序：

o D4PAはいにじゅうたいp型小分子、その分子内C～Cカップリング2つのジベンゾ[c、g]カルバゾール（DBC の）ユニット間に、強力なくうかんていこう。

o この構造はD4PAあるごうせいぞうを選択し、分子内水素結合より安定しています。

o D4PAエネルギーとITO下地とカルシウムチタン鉱層の形成強力なマルチサイトアンカー作用、特にデュアルターミナル（2T）アンカー配置。

· 分子凝集を効果的に抑制する：

o D4PAの低分子間結合エネルギー（約***-1.495 eV**）、その強大な空間位置抵抗エネルギーを実証する分子間凝集を効果的に抑制する。

o DLS、GIWAXS和XRD解析によると、D4PA前駆体溶液では集計トレンドの低下を作成し、高度に無秩序なアモルファス相構造、分子の秩序スタックと結晶化を効果的に抑制した。

o これにより、D4PAペロブスカイトインク中きんいつぶんさんを選択し、前駆体溶液のそうさじゅみょう。

· 強化された界面相互作用と不動態化欠陥：

o XPS和FTIR解析表示D4PAカルシウムチタン鉱層との間に存在するより強力なインタフェース相互作用結晶粒成長の早期に形成するきょうせいけつごう。

o D4PAの2Tアンカはいちエネルギー有効不動態化ペロブスカイト表面の深層欠陥（ヨウ素空孔、ヨウ素ギャップ、ヨウ素/鉛は逆位）であり、トラップ状態密度を著しく低下させた。

o PLイメージとプリアンブルシーケンスデータ表示、D4PA薄膜のホール抽出効率が向上し、より均一になる。

o D4PAベースデバイスの準Fermi準位分割（QFLS）値は常に高いさらに、欠陥抑制と非放射再結合の改善を検証した。

· デバイス性能：

o に基づいてD4PAのペロブスカイト太陽電池を実現したガンダム26.83%の効率的レート（認証効率は26.72%)、対照デバイスを顕著に上回った。

o 最適素子の開放電圧（VOC）に達した1.200V、短絡電流密度（株式会社)は、26.11 mA センチメートル^-2、充填係数（FF)は、85.63%。

o 認証最大電力点追跡（MPPT の）効率達成26.14%。

· 優れた長期安定性：

o カプセル化されたD4PAベースデバイスは動作安定性を示し、最大電力点（MPP）連続運転2,500時間後も超過97.2%の初期効率。

o D4PAフィルムとITOの結合熱安定性が向上した。

o D4PAペロブスカイトインクはより長い貯蔵期間を有する、12時間保存後、D4PAデバイスの平均効率はわずかに低下した0.32%一方、参照インクデバイスは低下1.81%。

· 大規模プロセスの実現可能性：

o 本研究はかきぬり有効面積が10.86平方センチメートルのペロブスカイトミニモジュール、その効率的23.37%（認証MPPT の効率性22.66%）。

この成果はD4PAに商業化連続プロセスの簡素化高効率、拡張可能なペロブスカイト太陽電池における巨大な潜在力。

文献参照nature photonics _ DOI：10.1038/s 41566-025-01725-x

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