研究成果と見所

由華僑大学の魏展画教授チームリーダー、トップ誌『自然 コミュニケーション》、記事のテーマは《ペロフスキット太陽電池の穴抽出とイオンブロックの改善のための超薄ポリマー膜》。

現在の高効率エネルギーに対応n-i-p型ペロブスカイト太陽電池長期運転寿命が制限されているの問題で、この問題は主にペロブスカイトとドープされたホール輸送層（HTL）ヘテロ接合におけるイオン拡散を選択すると、HTLの電気伝導率の低下とペロブスカイト成分の損失。この重要な課題を解決するために、魏展画教授チーム超薄型（約7ナミ）のp型重合体中間層（D18）。

•D18超薄中間層は、層間におけるリチウム、メチルアンモニウム、メチルアミジン及びヨウ素イオンの拡散を効果的に抑制する。

•D18ペロブスカイトの改善/ HTL界面のバンド配列は、より効果的なホール抽出を促進する。

•この革新的な設計に基づくペロブスカイト太陽電池はガンダム26.39%（認証された26.17%）の電力変換効率（小面積デバイス）と25.02%こうりつ。

•このデバイスは最大電力点追跡下で連続的に動作する 1100 時間後も初期効率を維持した95.4%、顕著な安定性向上を示した。

•通過QFLS（準フェルミ準位分裂）分析を確認したVOCの向上は、非放射再結合の減少だけでなく、D18中間層のバンド配列の最適化。

研究チーム

研究チームは主に華僑大学，魏展画和謝立強教授はこの研究の共同である通信作者、香港都市大学のアレックスK.-Y.ジェン教授ら研究者が協力する。

研究背景

ペロブスカイト太陽電池の分野では、特に高効率エネルギーのn-i-p構造面では、いくつかの顕著な困難と課題に直面している：

•操作寿命が限られている：効率性n-i-p型ペロブスカイト太陽電池は有効であるが、操作寿命は比較的限られているに及ばないp-i-n型電池は安定している。

•ペロブスカイトとホール輸送層（HTL）間にイオン拡散が存在する、結果HTL電気伝導率の低下とペロブスカイト成分の損失。

•よく使うHTL材料 スピロ-OMeTAD構造がふわふわで厚みが大きいあ、起こりやすいドーパント流失、およびイオンバリア能力不足。

•安定性を高めるために、置き換えるスピロ-OMeTAD効率が著しく低下する可能性があります。

•ペロブスカイト材料自体がイオン結合特性、格子が柔らかく、イオン移動が発生しやすい、さらに腐食HTLおよび電極。

•既存の界面材料はイオン相互拡散の抑制と高効率ホール抽出の維持との両立が困難。

解決策

前述のn-i-p型ペロブスカイト太陽電池が直面する困難と挑戦は、超薄型の挿入p型重合体中間層（D18）を中心としたソリューションです。主に次の点に重点を置いています。

•イオンバリアを構築するには：利用D18カルシウムチタン鉱層と電気洞輸送層（HTLあ、主にスピロ-OMeTAD）との間に1つの超薄型（約7ナノ）かつ緻密な膜。D18ポリマーの特殊な分子構造、特にそのDTBT融合リングセル形成の強さπ–πスタック、より緊密な薄膜の形成に寄与し、ペロブスカイト中のイオン（例えばリチウム、メチルアンモニウム、メチルアミン、ヨウ素イオン）の方向を効果的に遮断するHTLの拡散。このバリア作用により保護することができますHTLイオン腐食を防止するとともに、ペロブスカイト成分の損失を低減し、デバイスの安定性を向上させることができる。

•インタフェースのエネルギーレベル配置を最適化するには：イオンバリア機能の他に、D18中間層はまた、ペロブスカイトとHTL間のエネルギーレベル配置。研究によると、D18のエネルギー準位と隣接するペロブスカイトとスピロ-OMeTAD間には良い整合性があります。導入によるD18ああ、できます界面でのエネルギー損失を低減し、より効率的なホール抽出を促進する。

•熱スピンコーティング技術を採用：確実にするためにD18中間層の緻密性と均一被覆、研究チームが採用ホットスピンコーティング法堆積しますD18薄膜。この方法はより良い界面接触を形成し、イオンバリア効果とホール輸送効率を向上させることができる。

•検証D18：研究チームは実験を通じて証明した。D18にイオン拡散を抑制する能力は一般的なポリマーより明らかに優れているHTL材料、例えばP3HT は和PTAA。これは、D18より強い分子間相互作用により、より緻密な薄膜を形成することができる。

実験過程と手順

•材料の調製：

○研究チーム合成中間層の重要な材料としてのD18ポリマー

○調製ペロブスカイト太陽電池に必要な他の材料、例えばスズ塩（SnO2電子輸送層）、ヨウ化鉛（PbI2）及び各種有機塩（ペロブスカイト形成用）を含む。

○はいごう異なる濃度のD18溶液は、後続の薄膜堆積に使用される。

•デバイスの作成：

1. 最初にフリーインプリメンテーションガラス基板上に堆積SnO2でんしでんそう

2. 透過性二段階溶液法にSnO2レイヤーペロブスカイト薄膜の作製を選択し、OAI表面不動態化処理を行う。

3. 導入のためD18中間層では、研究者は熱いD18溶液を不動態化後のペロブスカイト薄膜にスピンコートする。彼らは発見したホットスピンコーティング及び適切な濃度のD18溶液は緻密で均一なD18中間層は非常に重要です分子量の異なるD18溶解性と成膜性に差があり、最終的にはD18-M型（中分子量） 主な界面材料として。彼らはまた、D18冷たいペロブスカイト薄膜にスピンコーティングすると凝集が起こりやすい。

4. にD18レイヤースピンコーティングスピロ-OMeTADホール輸送層。

5. 蒸着金または銀電極、太陽電池デバイスの製造を完了した。

•イオンバリア効果の研究：

○検証のためD18研究者は実験を設計し、観察した PbBr2 のとFAIの反応。

○彼らはまずガラス基板にちんせきPbBr2 の薄膜（はくまく）。

○そして、部分的にPbBr2 のフィルム上スピンコーティングD18、P3HT は和PTAAポリマーフィルム対比として。

○次に、これらの異なる材料で覆われたPbBr2 のフィルム上スピンコーティングFAIようえきを選択して、色が変化するかどうかを観察します。オーバーレイが観察されましたD18のPbBr2 のフィルムはFAIスピンコーティング後明らかな色の変化はありません、表示D18イオン拡散を効果的に遮断した。より高濃度のP3HT は和PTAA同様のバリア効果を達成することができます。

○研究者はまたX放射線回折（XRD）技術はこれらの薄膜の結晶構造変化を分析し、さらに確認したD18一定濃度で阻止できるPbBr2 の和FAI間の反応。彼らは熱応力下でのD18異なるイオンに対するバリア能力。

•D18フィルム特性解析：

○使用する走査型電子顕微鏡（SEM）観察したD18ペロブスカイト表面の被覆状況は、熱スピンコーティングにより得られることが確認された均一で緻密なD18薄膜（はくまく）。

○使用する高分解能透過型電子顕微鏡（HRTEM）測定したD18中間層の厚さは約7奈米を選択し、D18ペロブスカイト結晶粒と粒界と密接に接触している。彼らは後続のスピロ堆積中、超薄型D18中間層は破壊されない。

○透過性 表面電位顕微鏡（KPFM） ペロブスカイト表面電位の分布を分析し、D18ペロブスカイト表面と形成することができるきんいつせっしょく。

研究成果と特徴

メタフェルミ準位分裂（Quasi-Fermi Level Splitting、QFLS）ANDオープン電圧（Voc）

非放射再結合損失を評価し、理解するD18中間層が開放電圧に与える影響。

図3d制御グループとD18グループデバイスの測定VOC和QFLS。制御グループ（制御)とD18グループ素子の開放電圧（VOC）及び光ルミネセンスによる量子効率（PLQY の）計算された準フェルミ準位分裂（QFLS）。D18グループデバイスのQFLS制御グループよりも値が増加しました20 mV、これは測定されたVOC向上した33mV 該当する。これは、VOCの向上は非放射再結合損失の減少だけでなく、改善された界面エネルギーレベル配置に関する。

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2. でんりゅうみつど-電圧（J-V）曲線

研究チームが使用したエンリテックのAAA太陽光シミュレータSS-X行う J-V の曲線の測定、太陽電池のコア性能パラメータの評価

図4A制御グループとの比較D18グループ小面積ペロブスカイト太陽電池のJ-V の逆方向スキャンと順方向スキャンを含むカーブ。ひきこみD18中間層後、最適なD18グループ小面積デバイスが実現 26.39%（逆走査）と26.12%（順走査）の電力変換効率、充填因子は80.37%まで上げる83.92%、オープン電圧スレーブ1.152 Vまで上げる1.185 V，これにより全体的な効率が向上します。

•図4C大面積が展示されています（1 cm2）ペロブスカイト太陽電池のJ-V のカーブ、同様にコントロールグループとの比較D18グループ。大面積でも、D18中間層のデバイスは依然として高い効率を示している。

3. 外部量子効率（外部量子効率、EQE）

研究チームによる使用エンリテックのEQEシステムQE-R，異なる波長の光照射における太陽電池の応答を測定し、短絡電流密度を積分計算する（JSC）。

図S 23：制御グループの比較D18グループペロブスカイト太陽電池の外部量子効率（EQE）スペクトル。可視光吸収範囲全体にわたって、D18グループデバイスのEQEコントロールグループに比べて向上しています。ポイントEQEスペクトルから得られた短絡電流密度とJ-V の曲線で測定された数値は一致している。

研究成果：D18グループ素子の積分短絡電流密度は 25.86 mA センチメートル?25 、およびJ-V のカーブの結果は一致しています。

その他の特徴

•X放射線回折（XRD）：

ペロブスカイト薄膜の結晶構造と相純度を分析し、熱応力下でのデバイスの分解を評価した。評価にも使用D18のイオンバリア効果があります。結果の確認D18中間層はペロブスカイトの熱応力下での分解を効果的に抑制することができ、そして一定濃度でに栓をPbBr2 の和FAI間のイオン交換反応。（図1C、図2B、図S 10 の）

•飛行時間二次イオン質量分析（ToF-SIMS）：

デバイス層内の元素の分布状況を分析し、老化過程におけるイオンの移動挙動を研究する。その結果、熱応力の下で、制御グループ素子におけるペロブスカイト中の私は-和FA+イオン明瞭方向スピロ-OMeTADそうかくさんを選択し、D18グループ素子中のイオンの移動が顕著に抑制される。（図2e、2F、図S 13）

•ひかりルミネセンス（PL）時間分解光ルミネセンス（TRPL）：

ペロブスカイトのキャリア動力学と界面電荷移動効率を研究する。ひきこみD18中間層の後、ペロブスカイトの励起子再結合が効果的に抑制され、電荷分離と抽出効率が向上する。（図3a、図3B、図S 19）

•ケルビンプローブ力顕微鏡（KPFM）：

測定HTL表面の表面電位、評価老化後HTLの仕事関数が変化します。エージング後制御グループ素子スピロ-OMeTADの表面電位が著しく低下し、仕事関数も明らかに低下した，D18グループデバイススピロ-OMeTADの表面電位と仕事関数の変化は小さい。（図2時間、2i）

•走査型電子顕微鏡（SEM）：

薄膜の表面形態とデバイスの断面構造を観察した。画像確認D18中間層は緻密な薄膜を形成し、ペロブスカイト表面を効果的に覆い、老化後にペロブスカイトの形態を保護することができる。（図2D、図S5）

結論

この研究は効率的なn-i-p型ペロブスカイト太陽電池に層を導入ごく薄いD18ポリマー中間層。この革新的な設計は顕著な進歩をもたらした：

•太陽電池の安定性を大幅に向上：D18中間層は効果的にカルシウムチタン鉱層とホール輸送層を遮断した（HTL）間のイオン拡散によってペロブスカイト材料とHTL分解を免れる。ないよりもD18中間層のデバイス、使用ちゅうかんそうのそし、しようD18のデバイスは、継続的な光照射と高温条件下でより高い効率を維持することができます。

•エネルギー変換効率の向上：D18ちゅうかんそうペロブスカイトとHTL間のエネルギーレベル配置電気ホールの効果的な抽出を促進し、界面エネルギー損失を減少させた。最終的に、研究チームが製造した太陽電池はガンダム26.39% (認証済み26.17%)の電力変換効率、かつ大面積(1平方センチ)デバイスの効率も25.02%。

文献参照Nature Communications _ DOI：10.1038/s 41467-024-55329-0

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