研究の背景と課題

ペロブスカイト-有機タンデム太陽電池（POTSC）そのエネルギー帯の可変性の優位性により、理論的には単接合面を突破する電池を備えているショックリー・クイッサー極限の潜在力。他のストリングオーバラップ技術に比べて、POTSC優位性がある：カルシウムチタン鉱層の紫外線ろ過特性は操作安定性を高め、全薄膜構造は高収量ロール対ロール製造工程を支持し、かつ通常の環境下でフレキシブル基板上で加工することができ、特に建築統合、車両統合及び可搬式電子製品などの応用に適している。

しかしながら、POTSC発展は重要な技術的ボトルネックに直面している：現在の認証効率（24.7%）はまだ全ペロブスカイト直積層電池（28.2%）及びペロブスカイトCIGSタンデム電池（24.2%）。この効率的な落差をもたらす主な問題は、狭エネルギーギャップ有機底電池の近赤外光電流不足、主な理由は次のとおりです。

1. 適用材料が不足している：現在高効率狭エネルギーギャップ非フラーレン受容体が不足している（NFA）。既存のY6受容体の光学エネルギーギャップ（〜1.33 eV）直列積層構造に対する理想的エネルギーギャップ（〜1.00 eV)にとってはまだ最適化されていません。

2. エネルギーレベルマッチングの課題：従来の低減NFA共役長の延長、分子内電荷移動の強化などのエネルギーギャップ戦略は、しばしばホモエネルギー次数が過度に上昇し、ポリマードナーとのエネルギー次数不整合をもたらし、さらに励起子解離効率に影響を与え、開放電圧と充填因子の表現を制限する。

研究チームとコア成果

研究の概要シンガポール国立大学化学・生体分子工学科およびシンガポール太陽エネルギー研究所の侯毅氏（イ・ホウ）教授リーダー、研究成果はトップジャーナル「自然》。

研究チームはPOTSCのコア効率ボトルネックに対応し、2つの重要な革新戦略を提案する：

戦略1：狭エネルギーギャップ有機底電池の性能向上 チーム設計による新しい非対称非フラーレン受容体の合成P2EH-1V型、片側共役を採用πブリッジ戦略は光エネルギーギャップを1.27 eV同時に理想的な励起子解離とナミ形態を維持する。フェムト秒過渡吸収分光法による確認PM6へP2EH-1V型の効率的な正孔移動を行い、エレクトロルミネッセンス量子効率測定を用いて非放射電圧損失が0.26 eV大幅に減少0.20 eV。

戦略2：広エネルギーギャップペロブスカイト上の電池界面の最適化 新規自己集合単分子層の開発ブル-Ph-4PACz、臭素フェニル置換基を通じて効果的に仕事関数とホモエネルギー次数、ペロブスカイトのエネルギーバンドとの整列を改善し、界面複合損失を減少させる。紫外光電子分光法、ケルビンプローブ力顕微鏡を用いてエネルギー準位整列を評価し、定常状態光ルミネセンス、準フェルミエネルギー準位分裂測定を通じて非放射再結合の減少と内在電圧の上昇を確認した。

画期的な成果：上記の革新戦略と結合して、POTSC効率的26.7%、上海マイクロシステムと情報技術研究所の独立認証を経て26.4%を超えて1 センチメートル²面積デバイスの世界記録。

図4g

実験手順とデバイスの製造

図4a

この研究は主に2つのコア戦略を通じて、設計と製造高性能な太陽電池のキーコンポーネントを生み出し、最終的には統合記録的なペロブスカイトを出す-有機タンデム太陽電池。以下はその主要な実験ステップと過程である：

コア戦略の研究：この研究は主に2つの核心ボトルネックを中心に実験を展開する：1つは向上ナローエネルギーギャップ有機底電池の光電流、二つ目は解決ワイドギャップペロブスカイトでんちの電圧と充填因子損失の問題がある。

狭エネルギーギャップ有機底電池の革新的な材料と製造方法

• 新規非対称非フラーレン受容体（NFA） P2EH-1Vの成功した合成

• 研究チーム設計して合成に成功新型の非対称非フラーレン受容体P2EH-1V型。

• この材料は透過する片側共役πブリッジポリシー、光学エネルギーギャップを1.27 eV。

• 高効率有機底電池セル装置の組立

• 単接合有機太陽電池の採用ITO/MoOx/PM6:NFA/PDINN/Agの構造を用いて調製した。

• ここで、PM6施体として、P2EH-1V型受容体としてを選択し、 1:1.2のスケールブレンドクロロホルム溶液中の総濃度は16ミリグラム/ミリリットル。

• 混合溶液をモオックス層上、次いで熱アニール処理を行い、最終的に堆積するPDINN和アグ電極の調製が完了した。

広エネルギーギャップペロブスカイト上の電池の界面最適化と製造

• 新規自己集合単分子層（SAM） Br-Ph-4PACzの開発

• 研究チーム開発と合成新型の自己集合単分子層ブル-Ph-4PACz。

• この材料は透過的に導入されるブロモフェニル置換基、仕事関数とホモペロブスカイトのエネルギーバンドとの整列を改善するためのエネルギー次数。

• 高性能ペロブスカイト上の電池セル素子の製造方法

• 単接合幅エネルギーギャップペロブスカイト太陽電池の採用ITO／SAM／ペロブスカイト/ C60 / BCP / Agの構造を用いて調製した。

• まず、 SAM（Br-Ph-4PACz）ようえきスピンコーティングパターン化されたITOガラス基板上を加熱します。

• その後、特定組成のペロブスカイト前駆体溶液（Cs0.25FA0.75 Pb（Br0.4I0.6）3） スピンコーティングSAM層の上に、アニールを行ってペロブスカイト薄膜を形成した。

• 最後に、順に堆積するEDAI2溶液、C60、BCP和アグ電極はデバイスを完成させる。

こうりつエネルギーペロブスカイト-有機タンデム太陽電池の集積

• 直列積層デバイス構造と相互接続層設計の最適化

• 最終ペロブスカイト-有機タンデム太陽電池を採用したガラス／ITO／SAM／ペロブスカイト/C 60/SnOx/ITO/MoOx/有機的／PDINN／Agの完全なデバイスアーキテクチャです。

• 重要な相互接続レイヤーペロブスカイト上の電池と有機底電池の間に位置し、C60、原子層堆積（ALD）のスノックス、スパッタされたITO熱蒸発性のモオックス 電荷の効率的な転送を確保するために構成されています。

• アップグレードバッテリ吸収層厚さ精密に最適化された（ペロブスカイト約290nm、有機層約110nm）を用いて、両サブ電池間の電流密度のバランスを図る。

特徴付け方法と結果

じゅんフェルミエネルギーかいぶんれつ（Quasi-Fermi Level Splitting、QFLS）

評価SAMペロブスカイト界面との電圧損失と非放射再結合抑制効果、QFLSリフティング直接反映素子VOC潜在力を改善する。

透過強度依存性開放電圧測定により得られたQFLS解析によると、ブル-Ph-4PACz処理したペロブスカイト薄膜は顕著な界面最適化効果を示した。ブル-Ph-4PACz/ペロブスカイトスタックの擬開回路電圧（iVoc）達する1.38V、より明らかに高いMe-4PACzペロブスカイトスタック1.34 V、改善幅が40 mV。この結果は、ブル-Ph-4PACz臭素フェニル置換基を透過する仕事関数の制御作用は効果的に減少するSAMペロブスカイト界面とのエネルギー準位不整合、界面複合損失の低減、デバイスVOC向上は直接駆動力を提供する。

図3d単一接合幅エネルギーギャップペロブスカイト太陽電池を2種類展示SAM処理済みVOC損失分析比較。ブル-Ph-4PACzサンプルはより高いQFLS値とより低い界面電圧損失、直感的に臭素フェニル官能化を示すSAM界面工学の最適化における顕著な利点。

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電流-電圧（J-V）きょくせんそくてい

単接合と直列積層デバイスの光電変換性能を評価し、材料革新とデバイス工学最適化の総合効果を直接反映する。

窒素充填手袋箱におけるシミュレーション1日 AM 1.5Gライトライト（100 mW cm）^-2)下測定異なる面積デバイス（0.050センチメートル）²と1.019センチメートル²)パフォーマンス。

l PM6:P2EH-1V有機太陽電池実現17.9%のPCE突破する0.82 V開放電圧、28.60 mA センチメートル^-2高短絡電流密度及び76.5%充填係数。

l ブル-Ph-4PACzペロブスカイト太陽電池達成する20.4%のPCEを備えている1.37 V超高開放電圧と85.5%優れた充填因子。

l ペロブスカイト-有機タンデム太陽電池記録的な達成26.7% PCE（VOC：2.14 V、JSC：15.15 mA cm）^-2FF：82.4%），大面積デバイス（1.019センチメートル）²)同様に維持26.7% PCE。

上海マイクロシステムと情報技術研究所の独立認証結果は26.4% PCE、正逆走査は一致し、明らかな遅延現象はなく、センチメートル級単接合ペロブスカイト、ペロブスカイトを認証したCIGS及びペロブスカイト-有機タンデム電池のPCEレコード破り。

図4B単接合有機電池、ペロブスカイト電池、ストリングスタック電池のJ-V の曲線の組み合わせ、3種類のデバイスの光電パラメータを明確に比較し、直観的に直観的に直列積層構造が電圧付加と電流整合最適化の面で顕著な優位性を示している。

図4E展示経シメット認証済み1 センチメートル²タンデム電池J-V のカーブ、正逆スイープPCEいずれも26.4%、実際の応用におけるデバイスの性能と安定性を確認する。

外部量子効率（外部量子効率、EQE）測定

各サブ電池のスペクトル応答と電流整合度を評価し、ストリングスタック電池における上部サブ電池の相乗効果と電流平衡を検証する。

PM6:P2EH-1V有機底電池因（いん）P2EH-1V型材料の赤方偏移吸収特性、EQE積分電流密度が27.86 mA センチメートル^-2、およびJ-V の試験結果の高さの一致(誤差<3%)。ペロブスカイト-有機タンデム電池中、ペロブスカイト上電池と有機底電池のEQEポイント株式会社それぞれ15.20 mA センチメートル^-2と15.14 mA センチメートル^-2。2つのサブバッテリ間の電流密度が良好な整合を達成し、高効率ストリング電池を実現する鍵であることを表明した。

図4Dペロブスカイト-有機タンデム電池におけるペロブスカイト及び有機サブ電池のEQE曲線と積分JSC、ストリング電池の2つのサブ電池のEQE曲線は、異なる波長光への吸収寄与と、積分後の電流密度の平衡化を明確に示している

エレクトロルミネセンス量子効率（電気発光量子効率、EQEEL）測定

有機太陽電池の非放射エネルギー損失と複合機構を評価し、使用エンリテック ELCT-3010(REPS)システムデバイスに外部電圧を印加する/電流源を測定する。

P2EH-1V型革新的な受容体材料は非放射複合抑制効果を示し、P2EH基準デバイスと比較する、P2EH-1V型デバイスの全エネルギー損失の減少0.05 eV、主に非放射エネルギー損失の顕著な低下に由来し、0.26 eV大幅に改善0.20 eV。この結果は、P2EH-1V型最適化された分子構造設計を通じて、欠陥状態密度と非放射複合経路を効果的に減少させる。

図2F展示（てんじ）PM6：P2EH、PM6:P2EH-1VとPM6:P2EH-2V有機太陽電池のエネルギー損失分析まとめ、異なる受容体材料の非放射エネルギー損失を明らかに比較（ΔEnon-rad）DistributionP2EH-1V型非放射再結合の抑制における顕著な利点。

感受性EQE ／フーリエ変換光電流分光器（敏感なEQE/FTPS）

有機太陽電池の詳細なエネルギー損失メカニズムを評価し、使用するEnlitech PECT-600（FTPS）システムきろくかんどがたEQE、結合エレクトロルミネッセンス（EL）カーブ進行ガウスフィッティング分析。

FTPS-EQEとEL曲線の精密フィッティング結果の再確認P2EH-1V型非放射エネルギー損失抑制におけるデバイスのパフォーマンス。曲線整列の程度はデバイスの放射と非放射再結合過程の平衡を直接反映し、P2EH-1V型材料は最適化された電子構造設計を透過し、放射複合増強と非放射損失減少の二重効果を実現する。

図2時間展示（てんじ）PM6:P2EH-1V混合素子のFTPS-EQEとエレクトロルミネッセンス曲線ガウスフィットコントラスト、2つの曲線の高度な一致性と正確な位置合わせの直感的な確認P2EH-1V型非放射エネルギー損失を低減する上での有効性。

その他の特徴

紫外線-可視スペクトル（UV-VIS）：材料の光吸収特性を特徴づけ、エネルギーギャップ調整効果を評価する。P2EH-1V型吸収明瞭赤方偏移約80nm、光学ギャップが低下する1.27 eV、近赤外光吸収範囲を広げる。(図1b）

すれすれ入射広角X放射線散乱（GIWAXS）：薄膜結晶挙動と分子堆積配向を特徴づけ、電荷輸送経路を評価する。すべてNFAいずれも優先面の向きを呈する、PM6:P2EH-1Vブレンド膜は良好な秩序充填を維持した。(図1d）

原子間力顕微鏡（AFM）：フィルムの表面形態と粗さを評価し、フィルムの品質を反映する。ブル-Ph-4PACzペロブスカイト薄膜の表面はより均一で、粗さは18.9nm、より優れているMe-4PACzの22.2nm。（FigS）. 27)

紫外光電子分光法（UPS）：材料界面仕事関数とエネルギー準位の整列状況を評価し、界面電荷輸送を最適化する。ブル-Ph-4PACzより深い仕事関数がより有利なバンドに整列し、界面エネルギー損失を低減する。(図3b）

ケルビンプローブ力顕微鏡（KPFM）：量子化SAM仕事函の調整効果、界面工程の最適化を検証する。KPFM画像確認ブル-Ph-4PACzより効果的に調整できるITO基板の仕事関数分布。（FigS）. 18)

ひかりルミネセンススペクトル（PL）及び共焦点PL写像：非放射再結合損失とフィルム均一性を評価し、欠陥不動態化効果を反映する。ブル-Ph-4PACzペロブスカイト薄膜PL強度が5倍に向上し、PLQY のから0.41%大幅に増加1.82%。(図3c）

過渡吸収スペクトル（TA）：電荷動力学と正孔移動過程を評価し、励起子解離効率を検証する。575nm処置体GSB の動力学による確認P2EH-1V型へPM6の効率的な正孔転移。(図2d）

電荷解離率（Pdiss）分析：光励起子電荷発生効率を評価し、励起子解離能力を定量化する。PM6:P2EH-1V部品Pdiss の達96.1%、電荷発生確率を示す。(図2e）

インピーダンススペクトル（インピデンス）：デバイス電荷複合抵抗を研究し、キャリア輸送特性を評価する。ニキスト図表示P2EH-1V型デバイスはより高い複合抵抗を有し、電荷複合損失はより低い。(FigS. 14)

かとこうでんりゅう（TPC）測定：電荷キャリア抽出寿命を測定し、電荷収集効率を評価する。ブル-Ph-4PACzデバイスの光電流減衰寿命が0.73μs、キャリア抽出効率が向上する。(図3f）

接触角測定：研究SAM濡れ特性を評価し、フィルム被覆均一性を評価した。ブル-Ph-4PACz基底接触角が10.4°、ペロブスカイト前駆体の濡れ性と薄膜被覆を改善する。（FigS）. 22)

ちょうきさいだいでんりょくてん（MPP）安定性評価：デバイスの長期操作安定性を評価し、実用化潜在力を検証する。パック電池783時間後に保持80%効率性、ブル-Ph-4PACz部品T80延長550時間です。(図4時間）

断面走査電子顕微鏡（SEM）：ストリングオーバーラップデバイスの構造と各層の厚さを可視化し、製造精度を検証する。最適化後のペロブスカイトを明確に示す（〜290nm）有機（~110 nm）吸収層及び多層相互接続構造。(図4a）

結論

研究チームはペロブスカイトで-有機タンデム太陽電池分野で画期的な進展を実現し、二重革新戦略を通じて記録的な効率と安定性を達成することに成功した。

コア技術のブレークスルー

革新的な材料設計：新規な非対称非フラーレン受容体の開発P2EH-1V型、一方向エチレン二重結合を透過するπブリッジ戦略は光エネルギーギャップを1.27 eV、吸収スペクトル赤方偏移約80nmを実現し、ガンダム28.60 mA センチメートル^-2の短絡電流密度を測定した。有機底電池の効率が17.9%、非放射再結合損失は0.26 eV降下0.20 eV、最大電荷解離率96.1%。

界面工学の最適化：自己集合単分子層の設計ブル-Ph-4PACz、臭素ベンゼン置換基を通じて仕事関数を調節してエネルギーバンドと整列させ、ペロブスカイト薄膜PL強度が5倍に向上し、PLQY のから0.41%大幅に増加1.82%。広エネルギーギャップペロブスカイト上の電池効率が20.4%を備えている1.37 V高開放電圧と85.5%充填係数。

パフォーマンス

きろくこうりつ：ペロブスカイト-有機タンデム太陽電池実現26.7% PCE、上海マイクロシステムと情報技術研究所の独立認証を経て26.4%，現在報告されているすべての公分級単接合ペロブスカイト、ペロブスカイトを超えた-ペロブスカイト直積層及びペロブスカイトCIGSタンデム電池記録を選択して設定できます。 1 センチ平方の有効面積デバイスであり、その安定した電力変換効率（PCE）到達可能26.5%

優れた安定性：環境条件下でのカプセル化されたタンデム電池（25°C、85%相対湿度)経783時間MPP追跡後保持80%初期効率、単接合有機電池より顕著に優れている（T80）のみ180時間)。ブル-Ph-4PACz部品T80延長550時間をかけて、カルシウムチタン鉱層の紫外線ろ過効果が長期安定性に対する積極的な作用を確認した。

文献参照Nature _ DOI：10.1038/s 41586-025-09181-x

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