研究背景

ペロブスカイト積層太陽電池は効率向上の過程で、「埋蔵インタフェース」の品質が重要な技術的制約要因となっている。本研究はペロブスカイトサブ電池埋蔵インタフェースの技術的ボトルネックを深く検討し、積層電池の光電変換効率と長期安定性に影響する核心問題の解決に力を入れる。

•構造欠陥と化学反応：ペロブスカイトサブ電池の埋蔵インタフェースには、顕著な非放射電荷キャリア再結合と有害な化学反応を引き起こす有害な構造欠陥と化学反応が存在する。

•PEDOT:PSS層がもたらす課題：現在広く使用されている正孔輸送層（HTL）PEDOT:PSS、その酸性と吸湿性は不利な酸化反応を引き起こし、高温と光照射下でのペロブスカイト材料とそのデバイスの操作安定性を深刻に悪化させる。

•ナノボイドと結晶欠陥：によりペドット：PSS層に存在する可能性のある空間異質性、およびスズ鉛ペロブスカイトの急速な成長により、埋蔵インタフェースに高密度の形態ナノボイド、結晶欠陥、不利な歪み、およびより悪い結晶度が発生する。特に平滑な基板上には、肉眼で見える「白斑」が形成されやすい。

•埋蔵インタフェースの研究課題：最上層界面に比べて、カルシウムチタン鉱層の埋蔵界面はデバイス中で比較的接近しにくく、研究が少ない。

研究チーム及び研究重点

この研究は華中科学技術大学武漢光電国家研究センターの陳炜氏と劉宗豪氏、英オックスフォード大学ヘンリー・J・スナイス教授のリーダー、トップマガジン『自然コミュニケーション》。主な透過設計メルカプト機能化メソポーラスシリカ層（MSN-SH）ペロブスカイト薄膜の埋蔵界面としてのちょうこうぞう直列光起電力デバイス中性子電池の埋蔵界面に存在する有害な構造欠陥と化学反応問題を解決する。この方法はペロブスカイトの結晶化過程、ナミホールの除去、不動態化欠陥、スズ鉛ペロブスカイト薄膜中の Sn（II）の酸化したがって、キャリア損失を著しく低減し、デバイスの安定性を向上させることができる。

主な研究成果

図4c

1. インタフェース最適化技術の突破MSN-SH層は多重機構を通じてインターフェースの改善を実現する：ペロブスカイト前駆体の湿潤性を著しく向上させ、ナミボイドと成膜欠陥を効果的に除去する、フィルム残留ひずみの大幅な解放（72.2のMPa降下4.6のMPa）と結晶性を向上させる、チオール基による欠陥の不動態化、抑制Sn（II）酸化し、イオン移動エネルギーを0.29 eV昇格先0.58 eV;同時にインターフェース接着強度を0.26のMPa拡張先0.67のMPa。

2. 効率性の向上 狭バンドギャップスズ鉛ペロブスカイト単接合電池達成23.7%最適効率（平均23.1%）、オープン電圧0.89 V;全ペロブスカイト積層電池の実現29.6%最適な効率性、認証効率29.5%、定常状態効率28.7%，単片両端積層電池の性能が最高を記録；11.3平方センチメートル積層型ミニモジュールの効率性24.7%、優れた増幅潜在力を示す。

3. 安定性が大幅に向上NBG単接合電池は85℃ダーク窒素環境老化164時間後に保持85%初期効率、パッケージ積層電池は、1太陽の光が照りつけるMPPT のテスト445時間後に維持90%効率性積層デバイスは、85℃ろうか150時間後も保有82%初始性能。

4. 技術的適応性の検証MSN-SH処理戦略は鉛系ワイドバンドギャップペロブスカイトにも適用され、1.77 eVバッテリ効率が最大20.6%そして、混合ハロゲン化物ペロブスカイトの光誘起ハロゲン化物偏析現象を効果的に抑制する。

実験手順と過程

図1a

本研究の核心戦略はペロブスカイト埋蔵インタフェースにメルカプト基機能化メソポーラスシリカ層（MSN-SH）インタフェース改質層として、系統的なコンポーネントの調製と性能の対比を通してその効果を検証する。

単接合電池の製造プロセス： 標準プロセスには、ITO／ガラス基板洗浄、正孔輸送層（ペドット：PSSまたはMe-4PACz）スピンコーティング、キーMSN-SH分散液のスピンコーティングとアニール処理、接続ペロブスカイト前駆体溶液の堆積と熱アニール、表面不動態化層（EDAI2またはPDAI2）処理、最後の熱蒸着電子輸送層（C60、BCP）と銀電極。

積層電池の製造： 層状構築戦略を用いて、まず広帯域ギャップサブ電池の製造を完成し、それから原子層堆積技術を通じて構築するスノックス/Au接合面を再結合し、最後に狭バンドギャップサブ電池の各機能層を順次堆積し、完全な両端積層構造を形成した。

モジュラー認証： 大面積基板上にレーザースクライブプロセスを行い、複数の直列サブ電池セルを形成し、相互接続とパッケージを完成し、技術の産業化潜在力を検証する。

比較検証方法： システム比較導入と未導入MSN-SH層のコンポーネントの光電変換効率、安定性と界面特性の差異は、改質効果を定量的に評価する。

特徴付け方法と結果

メタフェルミ準位分裂（QFLS）光ルミネセンス量子効率と（PLQY）

ペロブスカイト薄膜の開回路電圧ポテンシャルと非放射再結合損失の程度を評価し、PLQY の結果の計算QFLS値を入力します。

MSN-SH処理の効果的な低減ペドット：PSS層界面が損失し、薄膜の光電特性が大幅に改善された。ペドット：PSS/MSN-SH/ペロブスカイトスタックPLQY の対照群の0.885%大幅に向上5.586%、対応するQFLS値の開始0.856 eVに増加0.903 eV、優れた電圧潜在力向上効果を示した。

図3f実際の電圧と理論電圧の潜在力を比較し、定量化したMSN-SHペロブスカイト太陽電池の開放電圧向上におけるインタフェース改良の効果

図30a、30b異なるスタック構造のPLQY のとQFLSデータ比較。MSN-SHサンプルは両方の指標において対照群とMSNサンプルは、非放射再結合の抑制と開放電圧潜在力の向上における顕著な効果を確認した。

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電流-電圧（J-V）特性と光電変換効率試験

デバイスの基本的な電気特性、光電変換効率とヒステリシス現象を評価する。

MSN-SH処理は、各タイプのバッテリで顕著なパフォーマンス向上を実現します。

きょうたいいきギャツプ（NBG）スズ鉛ペロブスカイト単接合電池：，MSN-SH修飾デバイス平均PCE達23.10%、対照群の19.64%大幅にアップグレードする。最適なデバイス実装23.74%PCE（VOC 0.887 V、JSC 32.77 mA cm）^-2,FF 81.67%）、そしてヒステリシス現象はほとんど無視できます。

広帯域ギャップ（WBG）ペロブスカイト単接合電池：良好な適応性を示し、1.77 eV部品PCEガンダム20.60%（VOC 1.330 V、JSC 18.29 mA cm）^-2,FF 84.69%）、第三者認証効率は20.27%。

全ペロブスカイト積層素子：双子電池の同期最適化の恩恵を受け、平均PCE達29.16%、最適なデバイス実装29.63%PCE（VOC 2.176 V、JSC 16.33 mA cm）^-2FF 83.38%）を選択して設定できます。シメットサードパーティ認定PCEために29.50%、定常状態効率28.7%。

図3c、図4cおよび図37単接合と積層素子のJ-V の特性は、いずれも極めて低いヒステリシスと優れた光電性能の表現を示している。

外部量子効率（EQE）テスト

異なる波長におけるデバイスの光電変換効率を評価し、集積短絡電流密度を計算した。使用するエンリテック QE-R量子効率測定システム環境空気中でテストを行い、積層デバイスの測定時にそれぞれ850nmと460nmこうどLED の対WBG のとNBGサブバッテリをバイアスします。

MSN-SH処理はデバイスの量子効率表現を効果的に向上させる。NBGスズ鉛ペロブスカイト単接合電池のEQEスペクトルは全波長範囲にわたって改善され、特に長波長領域の応答強化、集積株式会社対照群の31.42 mA センチメートル^-2昇格先32.35 mA センチメートル^-2。

全ペロブスカイト積層素子は良好なスペクトル整合特性を示し、WBG のサブバッテリ統合株式会社ために16.26 mA センチメートル^-2，NBGサブバッテリは16.02 mA センチメートル^-2、両者の電流密度は高度に整合し、スペクトル応答区間は相補的であり、高効率積層構造を実現するための基礎を築いた。

図3dと図4d単接合と積層素子のEQEスペクトル比較、明瞭提示MSN-SH処理は光収集と電荷抽出効率を高める上で顕著な効果がある。

エレクトロルミネセンス外部量子効率（EQEEL）

デバイスの非放射再結合損失の程度を定量化し、VOCパフォーマンスは密接に関連しています。使用するエンリテック ELCT-3010(REPS)システム測定を行い、注入電流密度は太陽光に近い短絡電流密度を設定した。

MSN-SHハンドリングペアデバイスEQEEL顕著な改善効果が生じる。近づいている株式会社の電流注入条件下で、デバイスEQEEL値は対照群の0.20%大幅に向上2.61%、増幅が13倍数。この顕著な向上は直接的に実証されているMSN-SHデバイス内の非放射再結合プロセスを効果的に抑制する。

対応する非放射再結合損失は約70 mV、デバイスVOC実際の改善幅は高度に一致し、検証されたEQEEL試験結果の信頼性とMSN-SHインタフェース改質戦略の有効性。

図3e展示対照群とMSN-SHデバイスのEQEEL-電流密度関係の比較、MSN-SHデバイスは全電流範囲にわたって顕著な優位性を示し、特に低電流密度領域での挙動はより際立っている。

かいほうでんあつ（VOC）そんしつぶんせき

詳細平衡理論に基づく量子化VOC非理想的なコンポーネントを含む損失コンポーネントEQE損失、サブバンドギャップ放射再結合損失と非放射再結合損失、デバイス電圧が理論限界から逸脱する原因を正確に位置決めする。解析に実測を用いたVOC、EQEELなどのキーパラメータを計算入力として使用します。

MSN-SH処理によるデバイス全体の大幅な低減VOC損失。その中で最も重要な改善は非放射性複合損失の大幅な減少であり、対照群の160 mV降下MSN-SHサンプルの94 mV、減幅達41%。この結果はデバイスの実際のVOCリフト高さの一致、確認MSN-SH非放射再結合を抑制する上での重要な役割。

図29a詳細比較対照群とMSN-SH NBGバッテリの各項目VOC損失コンポーネント、明確な表示MSN-SH非放射再結合損失の減少におけるデバイスの顕著な利点。

かとこうでんりゅう（TPC）過渡光電圧と（TPV）

デバイス内の電荷キャリア抽出と複合動力学を探究し、界面修飾が電荷輸送経路に与える影響を評価する。

MSN-SH処理同期は電荷抽出と抑制複合過程を改善する。デバイス電流減衰寿命は対照群の3.86 µsに短縮2.37 µs、電荷キャリアの抽出速度が加速することを証明する、電圧減衰寿命149 µs延長626 µsを反映して電荷再結合が効果的に抑制される。

図26a、26b別々に展示するTPCとTPV減衰曲線の比較、MSN-SHデバイスは、TPCテストでは減衰が速く、TPV試験中の減衰はより遅く、電荷抽出の促進と界面再結合の抑制における埋蔵界面修飾の二重効果を明確に検証した。

そうさあんていせい（MPPT）テスト

連続光照射最大パワースポットバイアス下でのデバイスの長期動作安定性を評価した。

MSN-SH処理はデバイスの長期安定性を著しく向上させる。カプセル化されていませんNBG単接合電池の連続動作450時間ポストホールド93%初期効率、対照群よりはるかに優れている370時間後の68%。カプセル化された全ペロブスカイト積層デバイスは、430時間連続操作後維持する90%以上の効率、対照群を大幅に上回る325時間後の75%表現。

図3h、図4f単接合と積層素子のMPPT の安定性曲線、MSN-SHデバイスは2つの構成の下で長期的な動作安定性を示し、実際の応用における優れた潜在力を確認した。

その他の特徴

分散液貯蔵安定性試験 貯蔵中のナノ粒子分散液の安定性を評価し、デバイス製造のプロセスウィンドウに影響を与える。MSN-SH分散液は48時間後に沈降現象がなく、大幅に優れているアル2O3の1じかんちんでん。（図8）

ナノ粒子特性特性特性評価 かんぜんかいせきMSNとMSN-SHの物理的寸法、細孔構造及び機能化の成功性。MSN-SH粒子径が100nm，FTIRとラマンスペクトルは2569と2563センチメートル^-1においてメルカプト基のグラフト成功を確認する。（図10a）

濡れ性と核形成試験 研究MSN-SHペロブスカイト前駆体溶液の濡れ挙動に対する影響。接触角従22.6°降下12.7°、湿潤性を著しく改善し、異質核形成を促進する。（図11）

フィルム形態SEMペロブスカイト薄膜の表面及び埋蔵界面の形態を観察し、ナノ空洞の存在を判断した。MSN-SHベースフィルムは緻密な結晶領域を呈し、ナノ空洞がなく、対照群のドーム状空洞と対照的である。（図1c）

けっしょうどGIWAXS分析 埋蔵インタフェース付近のペロブスカイト薄膜の結晶性を評価した。MSN-SHベースフィルムは各入射角でより強い回折強度を示し、結晶性がより高く、非晶質相の程度がより低い。（図1d）

ざんりゅうひずみGIXRD のテスト ペロブスカイト薄膜中の残留応力状態を評価した。MSN-SH引張応力を72.2のMPa降下4.6のMPa、フィルムひずみを大幅に解放。（図1h）

機械的強度試験 検証MSN-SH埋蔵インタフェースの機械的耐久性の向上効果。臨界引張強度スレーブ0.26のMPa昇格先0.67のMPa、比破壊エネルギーは25増加83 kJメートル^-3。（図1g）

インタフェース安定性総合解析 透過性DFT の計算、温度依存導電率、UVビスおよびXPS安定性メカニズムを深く検討する。イオン移動活性化エネルギーは0.29 eV昇格先0.58 eV，Sn（IV）含有量が著しく低下し、分解を効果的に抑制する。（図2b）

ハロゲン化物偏析時間依存PLテスト 長時間の光照射下での混合ハロゲン化物ペロブスカイトの相偏析現象を評価した。MSN-SH露光中の修飾フィルムPL形状を良好に保ち、ハロゲン化物の偏析を効果的に抑制する。（図38c）

結論

この研究は開発に成功したメルカプト機能化メソポーラスシリカ層（MSN-SH）ペロブスカイト電池埋蔵インタフェースの超構造改質層として、ペロブスカイト積層太陽電池の効率と安定性の著しい向上を実現する。

核心技術の突破：

インタフェース品質の最適化に関しては、MSN-SHペロブスカイト結晶化過程を効果的に調整し、ナノボイドを除去し、欠陥を不動態化し、同時に抑制するSn（II）酸化し、キャリア損失を大幅に低減する。機械的強度0.26のMPa昇格先0.67のMPa、残留引張応力72.2のMPa降下4.6のMPa、イオン移動活性化エネルギーは0.29 eVにアップグレード0.58 eV。

デバイス性能表現一方、スズ鉛ペロブスカイト単接合電池の効率は23.7%、全ペロブスカイト積層電池の実現29.6%効率性（認証29.5%，定常状態28.7%）、単片両端積層電池の性能の上位に位置している。11.3平方センチメートル積層型ミニモジュールの効率性24.7%優れた産業化の潜在力を示す。

ちょうきあんていせい一方、パッケージ積層電池は、1太陽が照りつけるMPPT のテスト445時間ポストホールド90%以上の初期効率、85℃ねつろうか150時間その後も維持82%性能、遠超対照群の表現。

ぎじゅつてきてきてきてきせい検証を取得し、MSN-SH戦略は鉛系広帯域ギャップペロブスカイトにも適用され、1.77 eVバッテリ効率が最大20.6%混合ハロゲン化物の偏析現象を効果的に抑制する。

文献参照nature communications _ DOI：10.1038/s 41467-025-59891-z

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