研究背景と困難点

ペロブスカイト太陽電池は急速に発展しているが、そのオープン電圧はまだ理論に著しく遅れているショックリー - クイッサー極限、制限効率向上の重要なボトルネックとなっている。電圧損失の主な原因は次のとおりです。重要な界面におけるエネルギー層の不整合と過剰な非放射再結合。特に従来の構造では、SnO2電子輸送層表面の未配位Sn2+（Sn-OH）浅いトラップ部位を形成する、電子輸送効率を深刻に損なう。これらの界面欠陥はデバイス性能を低下させるだけでなく、熱と湿気環境下でのペロブスカイトの分解を加速させ、長期的な動作安定性の不足を招いた。

研究チーム及び重要な成果

この画期的な研究は香港理工大学の李剛教授（Gang Li） 、クアン リュー教授とジンヤオ タン教授共同主導、香港科学技術大学広州及びマイルズ HKU-SIRIの学者が協力し、定期刊行物に発表した《高度な材料》，にSnO2 ／ペロブスカイト埋蔵界面は自己集合両親媒性ホスホン酸エステル誘導体（MeOBTBT-POET）ペロブスカイト結晶駆動のテンプレートとして。彼らの革新的な方法は、ペロブスカイト結晶の成長を正確に制御した、同時に効果的に界面欠陥を不動態化し、エネルギー準位整列を最適化するあ、根本的に解決しましたVOC赤字の問題。

研究の重点成果の概要

デバイス性能の突破と超低電圧損失：研究チームはペロブスカイト太陽電池の（PSC）の開放電圧が1.23V、電圧損失は0.306V，理論の限界に達した97.2%—これはすべてのペロブスカイト系における極めて低い損失値である。デバイスが実装されました25.34%の電力変換効率、標準太陽光シミュレータテストを経て、J-V の曲線に明らかなヒステリシス効果はない。

長期安定性：厳しい試験条件の下で（65℃、50%相対湿度）、PSCのT92寿命が超過する1200時間、熱と湿気環境下の長期操作安定性を顕著に改善した。

正確な結晶方位制御：MeOBTBT-POETテンプレートは自己集合により高配向超分子構造を形成する、ペロブスカイト形成を誘導する高度に好ましい(100)けっしょうほうこう。GIWAXSテストはこの最適化方位を確認し、DFT の計算表示テンプレートと(100)結晶面結合エネルギーが最大-0.94 eV。

効率的な界面欠陥の不動態化とエネルギー準位のアラインメント：MeOBTBT-POETぶんしアクティブ不動態化SnO2酸素空孔及びペロブスカイト中のPb2+欠陥、その高双極子モーメント（1.89 D）界面エネルギー準位のアラインメントを調整し、電子抽出エネルギー障壁を0.24 eV降下-0.03 eV。XPSその結果、強い配位相互作用が確認され、PV-SCLC測定によりトラップ状態密度が1.02×10^16降下0.66×10^16 cm^-3。

キャリア動力学の最適化：この戦略は非放射再結合を顕著に抑制し、超低電圧損失を実現する。主なパフォーマンスは次のとおりです。

• エレクトロルミネセンス外部量子効率（選挙）から2.73%昇格先10.29%、非放射電圧損失は93.1 mV降下58.8 mV

• 光ルミネセンス量子収率（PLQY）から9.09%昇格先27.06%

• メタフェルミ準位分裂（QFLS）解析によりエネルギー損失が62 mV降下34 mV

• プリアンブルシーケンス測定は電子抽出効率の向上を確認し、TPV／TPC測定確認キャリア再結合の減少、伝送効率の向上

実験手順と過程

図S1

1.重要な界面制御分子の合成に成功MeOBTBT-POET

研究チームは両親媒性ホスホン酸エステル誘導体の合成に成功したMeOBTBT-POET、この分子は剛性ベンゾチオフェンから[3,2-b]ベンゾチオフェン（BTBT）骨格と可撓性ホスホン酸エステルアルキル尾組成は、優れた自己集合特性を備えている。

2.検証MeOBTBT-POET自己集合特性と安定性

溶媒蒸発法により得られるMeOBTBT-POET単結晶化し、結晶学的データを解析する。ねつじゅうぶんせき（TGA）熱安定性の評価，示差走査熱量測定法（DSC）室温超分子集合特性の検証。げんいXせんかいせつ（XRD）スペクトル熱アニーリング中の薄膜の結晶構造発展を監視し、この分子が室温で自発的に組み立てられて高度に秩序化された2次元単結晶形態テンプレートを形成できることを確認した。

3.分子とペロブスカイト結晶面の相互作用理論の基礎を築く

活用密度汎関数理論（DFT）計算評価MeOBTBT-POETとFAPbI3ペロブスカイトは異なる結晶面にある((100)、(110)、(111))との相互作用を発見し、(100)結晶面は相互作用を持つを選択して設定できます。DFT のせいでんポテンシャルの計算（ESP）分子双極子モーメントを評価し、その界面修飾潜在力を証明した。

4.高性能ペロブスカイト太陽電池の製造

標準n-i-p構造（FTO/SnO2/MeOBTBT-POET/ペロブスカイト／スピロ-OMeTAD／Au）デバイスの作成：

1. 基板とSnO2 ETL の調製：フリーインプリメンテーションガラス清浄紫外線-オゾン処理後、スピンコーティングSnO2溶液、200度やきなまし60分

2. MeOBTBT-POETインタフェース修飾：グローブボックス内の異なる濃度のMeOBTBT-POETクロロベンゼン溶液のスピンコーティングSnO2 ETL の上

3. カルシウムチタン鉱層堆積：製造Cs0.03（FA0.97MA0.03）0.97Pb（I0.97Br0.03）3前駆体溶液(バンドギャップ〜1.53 eV）、スピン塗布後せいぎょしつど（20-30% RH）環境内100℃やきなまし60分

4. HTL電極との調製：順次スピン塗布BABr の和スピロ-OMeTAD溶液、100℃やきなまし10分、最後に熱蒸発堆積80nm厚いアウ電極

図1a

特徴づけ手法と結果

メタフェルミ準位分裂（QFLS）及び光ルミネセンス量子効率（PLQY）特徴と結果

PLQY の太陽電池の開放条件における挙動の指標であり、PLより高い光電圧を実現するために重要である。QFLS分析は電荷再結合とV_OC損失メカニズム。測定SnO2 ／ペロブスカイト半積層試料の光ルミネセンス強度は、式QFLS = qV_OC、rad + k_BTln(PLQY)準フェルミ準位分裂を計算する。経MeOBTBT-POETに化粧SnO2 ／ペロブスカイト半積層試料PLQY のめざましい向上9.09%に追加27.06%。対応するエネルギー損失Δ(V_OC,rad - QFLS)から62 mV大幅に減少34 mV。QFLS分析によると、超低V_OC損失は主にSnO2 ／ペロブスカイト埋蔵界面における非放射再結合の効果的除去。

図4D有無を示したMeOBTBT-POETに化粧SnO2 ／ペロブスカイト半積層試料の光ルミネセンス量子効率（PLQY の）。

図4E対照グループとBIMコンポーネントの準フェルミ準位分裂（QFLS）解析結果。

表S5まとめましたV_OC損失分析。

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電流-電圧（J-V の）曲線

標準AM 1.5グラム照明の下、使用しょうめいのか、しようエンリテックのSS-X太陽光シミュレータ測定を行い、順方向と逆方向のスキャンを行う(1.25まで-0.2V）ヒステリシス効果、遅延時間の評価100ミリ秒、テスト面積0.04平方厘米。

埋蔵界面改質（BIM）のペロブスカイト太陽電池の性能が大幅に向上し、最大電力変換効率25.34%、オープン電圧1.23V、短絡電流密度25.10 mA センチメートル^-2、フィルファクタ82.28%。対照群デバイスPCEために22.81%、オープン電圧1.197 V、短絡電流密度25.08 mA センチメートル^-2、フィルファクタ75.99%。

バンドギャップ1.536 eVのペロブスカイト、電圧損失のみ0.306V、理論に達するショックリー - クイッサー極限97.2%。J-V の測定表示明らかなヒステリシス効果なし。

図4A：最適なパフォーマンスを示した対照群（制御）と埋め込み界面改質（BIM）コンポーネントのJ-V の曲線。

表1 その光起電力特性をまとめた。

外部量子効率（EQE）スペクトル

使用するエンリテック QE-Rシステム異なる波長におけるデバイスの光子を測定する-電子変換効率、採用210Hzチョツパ単色光、波長範囲300〜850 nm。短絡電流密度は異なる濃度で一定の約25.1 mA センチメートル^-2、およびEQEスペクトル積分値の高さ一致(誤差<1%)を選択して設定できます。EQEスペクトルの第1次微分計算FAペロブスカイト基の光起電バンドギャップ（E_gPV）約1.536 eV。

図4B対照グループとBIMグループコンポーネントのEQEスペクトル。

図S26さらにEQE光起電力バンドギャップを決定するためのスペクトルの最初の微分。

エレクトロルミネセンス外部量子効率EQEEL

量子化ペロブスカイト太陽電池は順バイアス下でLED の操作時の非放射再結合損失、分析用V_OC損失メカニズム。使用するエンリテック LQ-100光ルミネセンス量子効率測定システム測定を行う。BIMコンポーネントは、25.1 mA センチメートル^-2注入電流下のEQE_EL大幅に向上10.29%、はるかに高い対照群の2.73%を選択します。非放射再結合損失は93.1 mV大幅に減少58.8 mV、およびJ-V のテスト中のV_OCプロモート結果が一致し、ポリシーを証明効果的に抑制されたSnO2 ／ペロブスカイト埋蔵界面の非放射再結合ああ、これは超低を実現することですV_OC損失の鍵となるメカニズム。

図S27表示されたEQE_EL注入電流密度の関数として、対照群とBIMグループコンポーネント。

長期運用安定性試験（ISOS-L-3）

ペロブスカイト太陽電池の熱応力と湿度応力下での長期操作安定性を評価し、デバイスの商業的実行可能性を測定した。経BIM扱うデバイスは65℃操作1228時間後も初期のままPCEの92%以上、対照群より顕著に優れている。この強化された安定性は、浅層欠陥の効果的な除去と耐湿性に起因する。

図4Gに表示されます。ISOS-L-3条件下での対照群とBIMグループコンポーネントの長期運用安定性試験結果。

その他の特徴

•X放射線光電子分光法（XPS）：研究SnO₂電子輸送層（ETL）とペロブスカイトとの間に埋め込まれた界面の化学的環境と相互作用。かくにんペアSnO₂中性酸素空孔及びペロブスカイト中の未配位Pb の²⁺欠陥の自発的不動態化効果。（図3a、（b）、C）

•紫外光電子分光法（UPS の）：電子選択界面におけるバンド構造を評価した。経MeOBTBT-POET修飾後、SnO₂の仕事関数から4.16 eV上へ移動3.82 eV、電子抽出エネルギー障壁0.24 eV降下-0.03 eV。（図3d、e）

•時間分解光ルミネセンス（プリアンブルシーケンス）：界面電荷移動動力学と電荷分離抽出効率を研究する。修飾後のペロブスカイトキャリア寿命は、381.7 nsに短縮183.9 ns、電子抽出効率の向上を確認した。（図3F）

•すれすれ入射広角X放射線散乱（GIWAXS）：ペロブスカイト薄膜の結晶方位を解析した。修飾後ペロブスカイト(100)結晶面は面外方向に高度に集中し、好ましい配向成長を実現する（図2B、C）

•密度汎関数理論（DFT の）計算：分子とペロブスカイトの異なる結晶面の相互作用強度を推定した。MeOBTBT-POETと(100)けっしょうめんけつごう(-0.94 eV)、分子双極子モーメントは1.89 D。（図2D、e）

•X放射線回折（XRD）スペクトル：分子薄膜の結晶構造発展とペロブスカイト配向を監視した。げんいXRDかくにんこ-固相変化過程、修飾後(100)/(111)ピーク強度比従5.87増加8.65。（図1B）

•走査電子顕微鏡（SEM）：ペロブスカイト薄膜の形態学的特徴を観察した。修飾後のペロブスカイトの結晶ドメインサイズは大きく、疎水性表面の遅延結晶化過程に起因する。（図S18）

•ひかりのつよさ-オープン電圧関係：デバイス理想因子と複合機構を決定する。BIMデバイス理想因子の低下1.12（対照群1.38）、電荷再結合挙動はより理想的な状態に近い。（図S29）

•過渡光電圧/光電流（TPV／TPC）：キャリア再結合と移動動力学を明らかにした。TPV減衰時間61.87μs延長133.34μs，TPC減衰時間0.86 μsに短縮0.73μs。（図S30）

•パルス電圧-空間電荷制限電流（PV-SCLC）：ペロブスカイト中の電子トラップ密度を推定した。トラップ状態密度1.02×10¹⁶ センチメートル^-3降下0.66×10¹⁶センチメートル^-3、トラップ状態を顕著に減少させる。（図S31）

•モト-Schottky解析と熱伝導性ナノスペクトル（TAS）：トラップ状態のエネルギー準位分布と内部建設電圧を定量的に推定した。内蔵電圧スレーブ1.06V昇格先1.10V、深準位トラップ状態密度は1桁減少した。（図4F、S32）

結論

この研究は開発に成功した埋蔵インタフェース制御戦略、自己組立を使用両性リン酸エステル誘導体MeOBTBT-POETにSnO₂/ペロブスカイト界面に結晶駆動テンプレートを構築し、ペロブスカイト太陽電池の性能を著しく向上させた。

•デバイス性能：研究チームの実現25.34%電力変換効率と1.23Vかいほうでんあつ、1.536 eVバンドギャップペロブスカイト、電圧損失はわずか0.306V，理論の限界に達する97.2%。

•正確な結晶化制御とキャリア最適化：高配向超分子テンプレート誘導ペロブスカイト形成優先(100)面外配向を選択し、垂直電荷転送を促進します。MeOBTBT-POETの1.89 D双極子モーメント協調界面エネルギー準位整列、電子抽出エネルギー障壁0.24 eV降下-0.03 eV、キャリア寿命が381.7 nsに短縮183.9 ns。

•高効率界面欠陥不動態化：このポリシーアクティブ不動態化SnO₂酸素空孔とペロブスカイトPb の²⁺欠陥、非放射再結合を顕著に抑制する。エレクトロルミネッセンス外部量子効率2.73%昇格先10.29%、光ルミネセンス量子効率は9.09%増加27.06%、トラップ状態密度1.02×10¹⁶降下0.66×10¹⁶センチメートル^-3。

•優れた長期安定性：ホットプレス（65°C）湿気（50%RH）条件の下で、デバイスT₉₂寿命が超過する1200時間、有効な欠陥除去と優れた耐湿性に起因する。

参考文献：Advanced Materials _ DOI：10.1002/adma.202418011より

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